现代社会的快速发展使得人类对能源的需求与日俱增,而大量使用不可再生的化石能源不可避免地带来了能源危机和环境危机两大问题,寻求环境友好型的方式制备新型可再生绿色能源以代替传统的化石燃料能源是目前科研工作者研究的一项重要课题。电催化技术可以在温和条件下将氮气（N2）、二氧化碳（CO2）转化为具有高附加值的氨气（NH3）、甲烷（CH4）、甲醇（CH3OH）等储能分子,既能够解决传统氮气还原反应高耗能、高污染的问题,也为日益严重的温室效应问题提供了极佳的解决方案。电催化反应能否高效进行的核心是高活性的电催化剂,所以开发高效、稳定的电催化剂成为科学界研究的热点。本文以第一性原理计算为研究手段,从理论层面模拟设计了一类由新型二维材料BC3N2负载单原子的催化剂,并探究其在氮气还原反应（NRR）和二氧化碳还原反应（CO2RR）的应用前景具体研究内容如下:（1）首先初步探索了以二维材料BC3N2为衬底、负载3d过渡金属（TM）的单原子催化剂（SACs）（TM@BC3N2）在N2电催化还原方面的潜力。密度泛函理论（DFT）的计算结果表明,TM@BC3N2具有优异的N2活化性能和NRR催化活性。其高活性来源与N2分子的2π*、3σ*轨道与TM离子的d轨道的相互作用密切相关。此外,TM@BC3N2体系对不同的氮吸附构型有不同的活化机理;TM金属负载时易产生诱导凸氮缺陷（VN）,VN能够减弱氮的活化,加速氨的解吸,推断可以用来微调e NRR的反应效率。此部分研究可以激发更多的实验和理论研究,为NRR电催化剂的开发提供理论指导。（2）接下来详细研究了TM@BC3N2体系在催化NRR的应用,通过可能的决策步骤筛选出具有较高的NRR活性的TM@BC3N2体系。计算结果表明,VN-Nb@BC3N2体系具有优异NRR催化活性,活性来源与N2分子的2π*、3σ*轨道与TM离子的d轨道的相互作用。经过NRR机制评估,VN-Nb@BC3N2表面的Mixed机制限制步骤需要的能量最小,为0.46 e V。与该表面析氢反应的限制步骤所需能量0.56 e V相比,NRR反应为主导反应。AIMD评估了VN-Nb@BC3N2表面的稳定性,表明其可以稳定存在。本节所设计的VN-Nb@BC3N2体系有着较为优异的NRR活性,在一定程度上可以为高性能NRR电催化剂的研发提供借鉴作用。（3）此外,利用第一性原理计算地研究了Rh-BC3N2的几何结构、电子结构和CO2RR催化性能。计算的结果表明Rh-BC3N2表面可用来催化CO还原制CH3OH和HCOOH。其中,转化加氢生成HCOOH的过电位仅为0.23 V。Rh-BC3N2系统被证明是一种高活性、高选择性的CO2还原催化剂,本研究对单原子催化剂在CO2转化为高附加值C1商品方面的应用前景有一定的启发。全文共有图26幅,表1个,参考文献125篇。