【摘 要】
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水系液流电池作为电化学储能装置之一,具有设计灵活、能量和功率解耦、安全性高和成本较低的优势,发展前景十分广阔。在水系液流电池中,水溶性的电解质分子是整个体系的核心材料,它的性质很大程度上决定了整个电池的性能好坏。为了推进高功率密度、高能量密度和长期循环稳定的水系液流电池的发展,目前已开发的电解质分子仍然存在一些科学问题亟需解决,例如,氧化还原动动力学较慢,溶解度较低,跨膜渗透速率较快,稳定性较差等
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水系液流电池作为电化学储能装置之一,具有设计灵活、能量和功率解耦、安全性高和成本较低的优势,发展前景十分广阔。在水系液流电池中,水溶性的电解质分子是整个体系的核心材料,它的性质很大程度上决定了整个电池的性能好坏。为了推进高功率密度、高能量密度和长期循环稳定的水系液流电池的发展,目前已开发的电解质分子仍然存在一些科学问题亟需解决,例如,氧化还原动动力学较慢,溶解度较低,跨膜渗透速率较快,稳定性较差等。本文主要针对水系液流电池的电解质材料,通过合理的设计、制备和表征,提高电解质分子的各方面性质,以实现高性能水系液流电池的应用。具体的研究内容如下:（1）以2,5-二羟基-3,6-二甲基-1,4-苯醌（DMBQ）电解质分子为例,通过化学结构改性和低成本催化剂两种策略有效地改善DMBQ的氧化还原动力学速率,进而提高整个液流电池的功率密度和能量效率等宏观性能。一方面,我们将DMBQ的两个甲基基团通过化学合成的手段替换为两个甲氧基,降低了分子的最高已占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道（LUMO）轨道的能量差,分子的动力学得以提升。另一方面,我们将自制的催化剂涂覆于电极表面带来更多的反应活性位点和更高的导电性,提高了分子在电极表面反应的动力学速率。通过电化学表征,这两种策略都显著降低了苯醌衍生物的氧化还原电荷转移电阻,提高了基于苯醌衍生物的水系液流电池的功率密度和能量效率;（2）采用表面活性剂增溶策略解决了甲基紫精（MV2+）在水中无法两电子可逆转移存储的科学问题。通过将MV2+和表面活性剂十二烷基三甲基氯化铵（DTAC）简单混合,MV2+两步还原后的MV0可进入表面活性剂形成的胶束中,实现在水中溶解的效果,从而有效地实现第二个电子的可逆氧化还原。循环伏安（CV）测试结果表明,MV2+和DTAC混合液的CV曲线展现出两对较为对称的氧化还原峰。同时,基于MV2+-DTAC的电池在运行过程中展现出两个充放电平台,意味着MV2+确实发生了两电子的可逆转移,证实了表面活性剂增溶的有效性;（3）采用分子结构改性策略,在紫精（MV）分子上引入含氧季胺化侧链合成了一种紫精衍生物（BTMAE-Vi）,增大了电解质分子的分子体积、荷电量和分子极性,从而减小其跨膜渗透速率,同时提高分子的溶解度。当BTMAE-Vi只涉及单电子氧化还原过程时,液流电池数据显示了每圈99.996%的极高容量保留率;（4）报道了基于EuCl3的电解质分子作为水系液流电池的负极电解质。利用配位化学策略来调节Eu3+的氧化还原性质、水溶解度和稳定性,筛选出低电势、高溶解度和高稳定性的铕配合物EuDTPA。电池展现出1.56 V的高电压和99.997%/圈的高容量保留率,实现了高电压、长时间循环的水系液流电池的应用。
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