【摘 要】
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目前,锂离子电池（LIB）由于其能量密度高、工作电压高、循环寿命长等突出优势被广泛应用于手机、笔记本电脑等消费类产品和电动汽车等领域。但随着电子产品、电动车、储能等领域的快速发展,人们对锂离子电池的能量密度、使用寿命和可靠性提出了更高的要求,而目前商用石墨负极的理论比容量等指标已经很难满足各类电子产品、电动汽车、储能设备对锂离子电池高比能量和高比功率的要求,因此亟待开发出新型负极材料。一氧化硅由于
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目前,锂离子电池（LIB）由于其能量密度高、工作电压高、循环寿命长等突出优势被广泛应用于手机、笔记本电脑等消费类产品和电动汽车等领域。但随着电子产品、电动车、储能等领域的快速发展,人们对锂离子电池的能量密度、使用寿命和可靠性提出了更高的要求,而目前商用石墨负极的理论比容量等指标已经很难满足各类电子产品、电动汽车、储能设备对锂离子电池高比能量和高比功率的要求,因此亟待开发出新型负极材料。一氧化硅由于其具有较高的理论比容量和适度的体积变化被认为是非常具有潜力的高能量密度负极材料。但一氧化硅过低的电导率和首次库伦效率是限制其大规模商业化应用的主要因素。所以一氧化硅需通过纳米化、表面包覆及预锂化等手段提高其电化学性能。本文主要从一氧化硅基复合材料简单制备工艺出发,分别开展了碳包覆一氧化硅的热解温度和碳含量以及复合材料制备中石墨不同加入方式的工艺条件探究,并研究了少量金属Sn的添加对SiO电化学性能的影响。具体研究工作如下:通过高温热解的方法制备了SiO/C复合材料,并探究了热解温度和碳包覆量对SiO/C复合材料电化学性能的影响。其中700-SiO/C材料具有最优异的电化学性能,首次可逆容量为1492.3 m Ah g-1,循环50次后容量保持率为59.2%。这主要归因于不同温度下热解的沥青的碳残余量和成分不同所致,GITT测试表明碳层的存在可以提高锂离子扩散系数,从而提升材料的倍率性能。对碳包覆量的优化中发现虽然碳含量越高对抑制电极的体积膨胀和表面完整性的作用越大,但会降低材料的比容量,经过优化发现当SiO:沥青为5:1（w/w）时制备的5-SiO/C复合材料电化学性能最佳。可提供1488.4 m Ah g-1的首次可逆容量和72.09%的首次库伦效率采用球磨和搅拌两种方式分别制备了SiO/C/G和SiO/G/C复合材料。研究发现,采用球磨方式制备的1-SiO/C/G复合材料由于石墨结构在球磨过程中受到破坏,造成电解液过多分解而使材料的首次库伦效率降低至47.9%。而采用搅拌方式制备的2-SiO/C/G和SiO/G/C表现出优异的电化学性能。这主要归因于碳层的存在可以避免复合材料与电解液直接接触,并能提高材料的导电性。此外,石墨和碳层在缓解了一氧化硅在循环过程中的体积变化可进一步提升复合材料的电化学性能。使用简单球磨方法制备了SiO/Sn（w/w=4:1）复合材料,复合材料表现出优异的循环性能和倍率性能。其首次可逆容量为1575.4 m Ah g-1,首次库伦效率为76.61%,这可以归因于具有电化学活性金属Sn的加入可以有效提升复合材料的电导率和锂离子扩散系数。此外,XPS分析表明金属Sn参与了SiO/Sn电极表面SEI膜的形成,有助于降低复合材料的SEI膜阻抗,进一步提升材料的电化学性能。通过在SiO/Sn表面形成碳层制备的SiO/Sn/C（8:2:1）复合材料具有更为优异的电化学性能,复合材料表现出1599.5 m Ah g-1的首次可逆容量和89.2%的首次库伦效率。将SiO/Sn/C与石墨进一步混合可以获得电化学性能优异的一氧化硅基复合材料,其首次可逆容量为601.5 m Ah g-1,首次库伦效率为88.6%,在0.5 A g-1电流下循环200次后容量保持率高达94.5%,展现出良好的工业应用前景。
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