新型卤化有机金属钙钛矿类材料的制备及其太阳电池研究

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有机-无机杂化钙钛矿太阳电池近年来发展迅速,目前光电转化效率已突破22%,可与多晶硅太阳电池相媲美,但仍存在稳定性不理想、环境不友好两大主要问题。从材料角度来讲,主要通过对有机-无机杂化钙钛矿材料自身三种组分的替换与组合,来解决相关问题。引入长链胺、芳胺类等疏水性相对较强的有机铵阳离子,可有效改善铅基有机-无机杂化钙钛矿材料体系的稳定性,但在电池效率提升及薄膜制备关键技术方面存在较多难点;非铅钙钛矿类材料对环境的毒害性小、器件稳定性相对较高,但能量转化效率普遍较低。  本文以提高卤化有机金属钙钛矿类太阳电池的能量转换效率为中心,围绕二维铅基有机-无机杂化钙钛矿电池及非铅钙钛矿类有机-无机杂化电池两方面展开相关工作,取得如下成果:  采用硫氰酸铵(NH4SCN)为添加剂来调控基于丁胺氢碘酸盐(BAI)及苯乙胺氢碘酸盐(PEAI)与甲胺氢碘酸盐(MAI)、碘化铅(PbI2)混合的铅基二维有机-无机杂化钙钛矿材料的结晶过程,引导其沿着载流子传输方向、垂直于基底生长;通过一步旋涂法成功地制备了垂直于基底取向的(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1(n=3,4)和(PEA)2(MA)2Pb3I10二维有机-无机杂化钙钛矿晶体薄膜,避免了丁胺(苯乙胺)层对载流子快速迁移的影响;同时钙钛矿晶体结晶度和晶粒尺寸增大、晶界及缺陷减少;相应的平面结构(ITO/PEDOT∶PSS/钙钛矿活性层/PC61BM/BCP/Ag)电池器件的光电转化效率分别提高至6.82%(BAI,n=3)、8.79%(BAI,n=4)和7.50%(PEAI,n=3)。该工作提供了一种有效提高二维铅基有机-无机杂化钙钛矿太阳电池能量转化效率的简便快捷、成本低廉的优化方法,有利于耐湿、高效率、大面积太阳电池的制备。  将TiO2/ITO基底应用于有机-无机杂化钙钛矿类电池体系以替代传统的TiO2/FTO基底,采用三价Bi3+金属离子完全替代Pb2+做为无机金属组分,分别制备了平面结构和介孔结构的MA3Bi2I9钙钛矿类杂化太阳电池,并研究了基底及前驱体溶液浓度对MA3Bi2I9钙钛矿类有机-无机杂化材料的薄膜形貌和结晶性的影响。以MA3Bi2I9为活性层、致密TiO2/ITO为基底的平面结构太阳电池器件效率与文献报道的非铅钙钛矿类有机-无机杂化电池体系相当(PCE为0.1%左右);当前驱体溶液浓度为0.45 M时,以多孔TiO2/ITO为基底的介孔结构MA3Bi2I9太阳电池最优器件PCE提高至0.42%。该工作提供了一种能够提升Bi3+基非铅钙钛矿类有机-无机杂化电池器件性能的有效方法,对提高其他非铅钙钛矿类有机-无机杂化电池器件性能具有积极的参考意义。
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