Nd1-XYXNiO3/LaAlO3外延薄膜的金属-绝缘体相变

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金属-绝缘体相变现象一直是凝聚态物理中倍受关注的热点和研究重点。在众多金属-绝缘体相变材料中,钙钛矿型稀土过渡金属氧化物RNiO3(R稀土元素,R≠La)由于具有明显的温度驱动的金属-绝缘体相变,使其在开关、传感器和热致变色器件等方面具有重要的潜在应用价值,吸引了人们的强烈关注。但RNiO3体系的相变温度均不在室温附近,将其调节到室温附近对于实际器件应用非常重要。因此,研究RNiO3体系的相变温度调控,以及掺杂、应力和电场等对其结构和相变性质的影响具有重要意义。本论文在成功制备NdNiO3/LaAlO3外延薄膜的基础上,首先研究了薄膜厚度效应对相变性能的影响,其次通过对NdNiO3进行不同浓度的Y元素掺杂,将其相变温度调节到室温附近,并研究了Y掺杂对其结构和相变性质的影响,最后对相变温度在室温附近的Nd0.7Y0.3NiO3/LaAlO3外延薄膜,研究了电场对薄膜相变的驱动及对相变温度的调谐作用,并初步探索了薄膜的忆阻效应。  第一章是背景知识介绍以及相关工作的最新研究进展。首先介绍了金属-绝缘体相变的几种机制,如能带理论、Anderson相变、Peierls相变、Wilson相变与Mott相变。其次介绍了钙钛矿结构的稀土镍酸盐RNiO3的金属-绝缘体相变及能带解释。最后说明了驱动RNiO3薄膜相变的途径及对其相变温度进行调节的方法。  第二章介绍了RNiO3薄膜常见的制备方法和表征手段。样品制备重点介绍了本论文中使用的脉冲激光沉积(简称PLD)技术和所用设备。样品表征主要介绍了所使用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱和傅里叶变换红外光谱,X射线精细结构吸收谱(EXAFS),以及四探针法测量电阻法,同时介绍了自行搭建的样品变温电阻、变温红外谱-电场联用测量装置。  第三章中对NdNiO3/LaAlO3外延薄膜的PLD生长条件,包括靶材的固相烧结法制备,衬底的选择,薄膜过程中生长氧压及衬底温度进行了探索,通过优化制备条件,获得具有明显相变的薄膜。重点研究了相变过程中结构和载流子的变化,以及薄膜厚度对相变性质的影响,结果表明:不同生长厚度的薄膜均表现出明显的金属-绝缘体相变,通过改变厚度可调节其相变温度在90K-121K范围。Raman和红外谱学研究显示了温度驱动相变过程中结构和光电导的变化。厚度引入的压缩应力增大了NiO6八面体的扭曲,导致薄膜的相变温度升高。  第四章讨论了Y原子掺杂对Nd1-XYXNiO3薄膜的金属-绝缘体相变性质的影响。不同Y掺杂薄膜均表现出明显的金属-绝缘体相变。通过改变Y原子掺杂量,相变温度可调节至室温附近(340-360K)。红外透过强度随着温度升高减低,显示了其热致变色效应。XAFS结果表明Y原子的引入带来的结构变化,更多Y掺杂导致XANES谱中边前峰减弱和Ni-O键增长,意味着增强的电荷不均性,以及Ni-3d和O-2p轨道间杂化的减弱。这结果揭示了Nd1-XYXNiO3薄膜中相变温度随Y含量增加的物理原因。  第五章讨论了电场对Nd0.7Y0.3NiO3/LaAlO3外延薄膜的金属-绝缘体相变的影响。在电压源和电流源两种驱动方式下都观测到了金属-绝缘体相变,Ⅳ曲线分别显示出开关效应和负电阻效应。分析结果显示在升压及升流过程中产生的金属-绝缘体相变是由电荷有序引起的。红外谱学和拉曼光谱结果进一步证明了该体系电场驱动的金属-绝缘体相变的存在。此外,利用源漏栅结构,通过施加不同栅极电压实现了电场对薄膜相变温度的改变。最后,对薄膜施加不同的脉冲电压观察到了Nd0.7Y0.3NiO3薄膜的忆阻效应。
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