【摘 要】
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环境与能源问题是当今世界面临的两大重点科学难题,绝大多数环境问题是由于传统化石能源的使用而产生的,因此优化现有能源结构及开发利用新能源是解决这两大突出问题的先决条
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环境与能源问题是当今世界面临的两大重点科学难题,绝大多数环境问题是由于传统化石能源的使用而产生的,因此优化现有能源结构及开发利用新能源是解决这两大突出问题的先决条件。氢气作为清洁能源有望避免因化石燃料的使用而引起的污染问题,而绝大部分氢气来自工业上天然气的蒸汽-甲烷重整反应,少部分来自于水的电解,耗能巨大,不能满足现代社会对能源利用的要求。因此,寻找合适的水分解制氢驱动力成为该领域的重点研究方向,取法于自然界的光合作用,利用光敏剂受光激发所产生的电子还原质子后产氢将成为大规模利用太阳能驱动制氢的重要技术手段,故寻找合适的光敏剂并组成可利用的光电器件将成为今后光电驱动水分解产氢的重点工作。鉴于现有的光电驱动水分解阴极器件中存在的一些问题,本文利用了一种新型的材料铁酸镧(LaFeO3)并将其用于染料敏化水分解光阴极器件的制备中,该材料带隙窄,可吸收利用可见光;且该材料开路电压大,有助于实现水的全分解反应的光电化学电池的构建;能带位置合适可驱动质子还原反应并且可以受染料分子敏化形成分子光电器件,因此本文对该材料进行重点研究。首先优化材料制备工艺,通过喷雾热解的方式制备出符合要求的铁酸镧(LaFeO3)材料,通过扫描电镜,X射线衍射,紫外可见吸收光谱,莫特-肖特基能带谱图对制备的材料进行表征和分析,结果表明本实验制备的铁酸镧(LaFeO3)材料可用作光电阴极器件基底材料。光电器件制备需要合适的基底材料、光敏剂、反应催化剂,三者能带位置要求匹配,本文采用了2,6-吡啶二羧酸修饰的4-(双-{4-[5-[5-(2,2-二氰基乙烯基)-噻吩-2-基]-苯基}-氨基)-苯甲酸染料(P1*)及DuBois质子还原催化剂NiP,对染料的紫外-可见吸收光谱进行了测试,并通过电化学手段对其最高占有能级(HOMO)及最低未占有能级(LUMO)进行了测试。结果表明,该染料可与铁酸镧(LaFeO3)材料组成染料敏化光电器件,同时也可以驱动DuBois催化剂催化的质子还原反应;本文通过共吸附的方式将催化剂和染料共同负载在基底材料上,并对器件的光电催化质子还原性能进行了优化和比较,光电化学测试结果表明:三者组成的光电器件可以驱动质子还原反应,电流密度可达-20μA cm-2(0.60 V vs RHE),较单一的基底(-10μA cm-2@0.60 V vs RHE)的光电催化质子还原效率有所提升,并对该器件的法拉第效率进行了测试。综上所述,本文提供了一种新型的染料敏化水分解器件中基底材料,克服了该领域中传统基底材料的弊端,扩大了染料敏化水分解器件中光阴极的应用范围。
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