随着电子设备逐步向高功能化、轻量化发展的态势,特别是5G时代将要用到的芯片和设备端,迫切需要低成本、高热导率（λ）和低介质损耗等性能优良的高绝缘介质材料。为了适应设备散热需求,导热绝缘复合材料的研究成为必不可少的关键环节。尼龙6（PA6）在电绝缘、优异的耐热性、良好的加工和力学性能,已经广泛应用到各种电子设备、封装材料和绝缘基板上,但PA6的低导热性限制了其在散热领域的发展。氮化硼（BN）是类似于石墨烯（GNP）的成本低性能优异的二维片状材料,同时也是研究最热门的导热填料之一。在目前的高导热聚合物基复合材料研究中,主要以二维片状的BN和GNP填充到聚合物中为主,BN因其极佳的绝缘性和浅色的优势逐渐受到研究人员的青睐。BN通过简单的方法直接与聚合物复合实现高导热会带来一些难以避免的问题。例如,过量的填料加入往往会严重影响聚合物本身优异的力学性能和综合性能。另一方面,少量的添加又会导致填料被聚合物包裹无法形成连续的的导热通路,因此,在制备高导热且综合性能优异的复合材料时如何平衡导热性和其他性能成为研究热点。本论文采用成熟的阴离子开环聚合工艺制备浇铸尼龙6（PA6）,以六方氮化硼（h-BN）和己内酰胺（CL）为主要原料,通过原位聚合的方法制备三种新型高导热的尼龙6/氮化硼（PA6/BN）复合材料。主要研究内容和成果如下:（1）通过水热反应在h-BN表面接枝上羟基基团,并进一步化学改性制备出异氰酸酯化的氮化硼（简称为BN-NCO,或者f-BN）。采用“grafting from”方法分别制备了基于改性BN（f-BN）的PA6复合材料,并研究了其热性能、形态结构和力学性能。导热测试表明,PA6/f-BN复合材料在f-BN含量为5wt%时,λ达到0.50 Wm^-1K^-1,比相同含量的PA6/h-BN和纯PA6分别提高了28.0%和66.7%。PA6/f-BN的杨氏模量从纯PA6的914MPa提高到了1224MPa,屈服强度从46.9MPa提高到61.8MPa,分别比纯PA6提高了33.9%和31.6%。PA6在低填充含量下,加入f-BN后复合材料的λ和机械性能均有所改善。这主要是由于f-BN在反应中原位引发生成BN接枝PA6（BN-g-PA6）,后者作为相容剂,显著地改善了BN与PA6基体的界面结合,从而使得界面热阻减小,同时BN的增强作用得以充分体现。（2）以h-BN与无机物分别作为导热填料和分散助剂,高度取向的多孔三维氮化硼（3D-BN）支架是采用冰模板法控制冷冻方向并结合烧结工艺得到。PA6/3D-BN复合材料是使用真空浸润技术将单体填充到多孔3D-BN支架结构中得到,为了对比熔融共混法制备了相同BN含量的PA6/h-BN复合材料。测试结果表明:两种方法制备的复合材料的λ随BN含量的增加逐渐升高。取向的3D-BN支架的立体网络结构相当于用BN构建了一个高效的导热通路,而且由于多孔和轻质结构,空隙中可以填充大量的PA6相,实现了较低的填充含量（16-26wt%）下实现高导热的效果。当3D-BN填充26wt%时,复合材料水平方向的λ达到了2.11 Wm^-1K^-1,垂直方向上的λ为1.44 Wm^-1K^-1。而纯PA6的λ仅仅只有0.30Wm^-1K^-1,与熔融共混法制备的PA6/h-BN复合材料的λ也优势明显,最高值同比分别提高了154%和73%。PA6/3D-BN复合材料的热稳定性因3D-BN支架的作用而得到显著提升。（3）用相同的工艺路线通过引入少量的GNP使其与h-BN复配制备得到多孔的3D-BN/GNP支架,再经过原位聚合得到PA6/3D-BN/GNP复合材料。GNP的引入旨在实现同等的λ下负载更低的填料含量。测试结果表明:GNP的引入并没有对复合材料的其他性能产生明显的副作用。PA6/3D-BN/GNP在加入26 wt%（23.4 wt%h-BN/2.6 wt%GNP）时,复合材料水平方向的λ从纯PA6的0.30 Wm^-1K^-1增大到2.80 Wm^-1K^-1,垂直方向的λ也达到了2.23 Wm^-1K^-1。同比PA6/3D-BN复合材料的λ分别提高了33%和55%,GNP与BN对PA6的导热性能起到了良好的协同增强作用。热红外成像的结果同时证明了PA6/3D-BN和PA6/3D-BN/GNP复合材料均表现出极佳的快速吸热和散热能力,这与导热测试结果完全相符。