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在过去的一个多世纪里,荷能离子与物质相互作用的理论和实验研究取得了丰硕的成果,在材料加工、改性和分析领域得到了极大的应用,业已成为现代科学的一个重要领域。尤其是上世纪,其在半导体工业上的成功应用,使其成为一项有着巨大影响力的技术。21世纪,纳米技术和新能源技术的革命,带给这一领域新的挑战与机会。如何利用荷能离子制备及表征纳米结构,以及如何加深对荷能离子与物质相互作用的理解,设计出高性能的核材料使其能安全稳定地应用到高辐射、高温、高压等极端条件,是这一领域的科研人员正在思考并亟待解决的问题。
本论文针对荷能离子与物质相互作用这一主题,开展了两部分研究内容:(1)利用荷能重离子来辅助制备SiO2/Si3N4纳米通道;(2)研究了荷能重离子在SiC和Si中产生的辐照损伤及注入离子的分布。
在荷能重离子辅助制备SiO2/Si3N4纳米通道部分,首先研究了SiO2和Si3N4薄膜中离子潜径迹的腐蚀性质。测量了被HF溶液腐蚀后,其上蚀坑的大小和分布。发现能量为100 keV的Au离子(阻止本领为3.16 keV/nm)不能在SiO2薄膜中形成蚀坑,而对阻止本领大于3.57 keV/nm的离子均能形成蚀坑。对于Si3N4薄膜,则发现文中所用的实验条件都不足以在其中形成蚀坑。
为了得到蚀坑的轮廓,发展了一种新的方法。它既不同于以往用SEM或TEM看剖面,也不同于用AFM或SFM探针方法测轮廓。以SiO2/Si这种薄膜/基底体系为例,通过测量蚀坑顶端和底端的孔径、深度来计算蚀坑的半张角,与理论计算值有较好的一致性。利用半张角计算的离子潜径迹区的腐蚀速率与也与理论计算值一致。
得到这些基础数据后,将SiO2中能形成蚀坑的性质应用到自支撑的SiO2/Si3N4薄膜上,并利用RIE将SiO2薄膜中的蚀坑转移到Si3N4薄膜中,制备出了自支撑的SiO2/Si3N4纳米多孔膜。其孔径可以小于50 nm,膜的厚度可以薄至50 nm。
基于这种纳米多孔膜结构,利用SEM中的电子束,对纳米通道进行辐照并观测其变化。发现对于初始孔径为20-300 nm的纳米通道,在电子束辐照下均会发生收缩,孔径可缩小到SEM的分辨本领以下,而且重复性较好。对于5-15 keV的电子束,纳米通道的孔径与辐照时间呈线性关系,能量越低,收缩得越快。而且初始孔径大的纳米通道收缩得更快。利用CASINO软件计算了电子束在Si3N4薄膜中的能量沉积密度,发现能量越低,能量沉积密度越高。利用SEM中的选区辐照功能,对纳米通道周围的特定区域进行辐照,发现可以局部收缩,将纳米通道变形。基于这些现象,以及其它关于电子束使纳米结构形变的实验和理论,提出了焦耳热协助的辐照诱导迁移作为纳米通道的收缩机制。通过上述这三个层次的工作,得到了由蚀坑到纳米多孔膜到大小和形状可调的纳米通道的研究结果。
在荷能重离子在SiC和Si中产生的辐照损伤及注入离子的分布部分,研究了2 MeV的Pt离子在SiC中,及2 MeV的Au离子在Si中的情形。利用BS/C、SIMS和TEM测量了损伤或注入离子的分布,将实验结果和SR/M-2008模拟结果作比较,发现SRIM-2008给出的结果都更靠近样品表面。对于注入离子浓度最高的地方,至少偏离了SRIM-200826.8%。这被归于SRIM-2008计算的阻止本领偏大。
对已有的类似的低能重离子在含轻质元素靶中的实验和理论研究结果进行了比较和分析,对于是否与电子阻止对核阻止的影响有关,还不能确定。但是,对于SRIM-2008给出的电子阻止本领(ZBL)偏大是肯定的。利用Sigmund的理论预言,计算了能量小于25 keV/u的Au离子在Si中的电子阻止截面。与SRIM-2008计算的电子阻止本领(ZBL)相比,发现确实偏小。在某些能量处,SRIM-2008计算的电子阻止截面(ZBL)甚至可以达到Sigmund方法计算值的4倍。