【摘 要】
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催化气化技术具有反应温度低、反应过程热效率高的特点,近年来得到了广泛的研究。金属催化剂一直是催化气化研究的热点,目前所研究的金属催化剂主要包括碱金属催化剂、碱土金属催化剂和过渡金属催化剂。二元金属催化剂共同参与催化气化反应时会产生协同促进作用,表现出比单金属催化更好的性能。但有关于金属催化剂协同作用的影响因素与潜在机理还需要进一步探讨。基于此,本文选取可能具备不同催化机理的过渡金属Fe和碱金属Na
【基金项目】
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国家自然科学基金项目“基于刻蚀特性调控的多金属协同催化气化机制研究”(51976047); 黑龙江省头雁团队支持计划;
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催化气化技术具有反应温度低、反应过程热效率高的特点,近年来得到了广泛的研究。金属催化剂一直是催化气化研究的热点,目前所研究的金属催化剂主要包括碱金属催化剂、碱土金属催化剂和过渡金属催化剂。二元金属催化剂共同参与催化气化反应时会产生协同促进作用,表现出比单金属催化更好的性能。但有关于金属催化剂协同作用的影响因素与潜在机理还需要进一步探讨。基于此,本文选取可能具备不同催化机理的过渡金属Fe和碱金属Na作为气化反应的催化剂,来研究二者在催化气化反应中的协同作用。以Fe(NO3)3·9H2O和Na NO3为催化剂,采用微型流化床系统进行单一金属催化剂和二元金属催化剂的催化煤焦-CO2气化实验,探讨了温度、催化剂添加量等影响因素对于煤焦气化反应性、产气速率、活化能的影响,并讨论了单金属的催化特性和二元金属催化剂的协同作用。实验结果表明,温度的提高可使Fe催化煤焦气化的反应性与产气速率明显提高。随着Fe添加量的增加,煤焦气化反应性先增强后减弱,1%Fe-char的气化反应性最强2%Fe-char的气化反应性略低于1%Fe-char的,0.5%Fe-char的气化反应性最弱。Fe催化煤焦气化的活化能随添加量的增加先降低后增加。温度的提高可使Na催化煤焦气化的反应性与产气速率明显提高;随着Na添加量的增加,煤焦气化反应性先增强后减弱,9%Na-char的气化反应性最强;Na比Fe有着更好的催化效果,但Na容易失活导致反应后期活性不足;5%Na-char与7%Na-char的活化能接近,分别为335.15k J/mol、338.49k J/mol,9%Na-char、11%Na-char和13%Na-char的活化能接近而整体低于5%Na-char和7%Na-char的,分别为221.03k J/mol、244.27k J/mol、214.49k J/mol。对于Fe-Na二元催化剂体系,如果Fe处于单独催化时较佳的状态,则少量的Na比过量的Na更有利于气化反应;如果Fe处于单独催化时较差的状态,则恰恰相反。在煤焦气化反应中,0.5%Fe与3%Na、5%Na、7%Na表现为协同促进作用,与9%Na表现为协同抑制作用;1%Fe与3%Na、5%Na表现为协同促进作用,与7%Na、9%Na表现为协同抑制作用。表现为协同促进作用时,气化特性结合了Fe和Na单独催化的优点,既能在反应初期快速反应,又能维持较高催化活性。
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