杀菌剂在现代农业中发挥着重要作用,被广泛地用来防治蔬菜、水果、观赏植物、粮食作物等的真菌病害。此外,杀菌剂还被添加到建筑材料、涂料、木材中以达到抑菌防腐的目的。近年来,随着其大量使用,杀菌剂在多种环境介质中频繁检出,并且部分杀菌剂在环境中呈现中等至高的持久性,其在环境介质中的残留容易引起生物富集,给生态环境和人类健康带来潜在危害。但是作为一类新兴污染物,一些广泛使用的杀菌剂的健康危害尚未引起足够重视,在一些重要的环境介质中暴露数据缺乏,因此有必要评估国内常用杀菌剂的暴露和健康风险。现有研究多集中在评估杀菌剂的膳食摄入风险,饮用水和灰尘作为污染物暴露重要的环境介质,常用杀菌剂的污染特征尚不明晰,其暴露及健康风险研究非常有限。评估人群通过灰尘和饮用水摄入杀菌剂的暴露风险,有利于识别和解析人群杀菌剂污染的暴露来源进而针对性开展暴露防控。为了评估常用杀菌剂在环境介质中的暴露状况和人群内暴露水平,本研究的第一部分针对饮用水与室内灰尘两种介质进行分析,在武汉市给水系统采集了水源水、出厂水与自来水样本,并在太原、武汉、深圳三个城市采集了室内灰尘样本,分析了国内登记数较大的甲氧基丙烯酸酯类（4种）和唑类（6种）杀菌剂在生活饮用水和室内灰尘中的分布特征,了解其时空分布规律,并通过暴露模型评估各年龄组人群经这两种介质摄入杀菌剂的日暴露量和非致癌健康风险。本研究的第二部分,分析了武汉130名城乡居民晨尿样本中的10种杀菌剂及其6种代谢物的浓度,评估其日间稳定性与人体健康风险。第一部分典型杀菌剂在饮用水和室内灰尘中的污染状况及人群健康风险评估目的:探讨我国常用的10种典型农业杀菌剂在饮用水和室内灰尘中的分布特征,并基于暴露模型估计不同年龄组人群分别通过自来水和灰尘两种途径摄入杀菌剂的每日暴露剂量,评估人群长期暴露的健康风险。方法:本研究于2019年从武汉市给水系统中采集了水源水（n=20）、出厂水样本（n=20）和自来水（n=167）样本。此外,于2016―2019年在太原（2016年,n=84）、武汉（2016年,n=60;2018年,n=106）、深圳（2019年冬夏,n=99）采集了共349份室内灰尘样本。采用超高效液相色谱串联质谱（Ultra-high performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry,UPLC-MS/MS）建立了10种杀菌剂在饮用水和灰尘中的分析方法。通过比较10座水厂的水源水和对应出厂水样本中分析物的浓度,计算了水厂常规处理工艺对目标杀菌剂的清除效率。分析了杀菌剂含量在水样中的季节分布差异和在室内灰尘中的时空分布特征,并计算不同年龄组人群经自来水和灰尘摄入目标杀菌剂的日暴露量和非致癌健康风险。结果:（1）在所有水样中,8种杀菌剂（嘧菌酯、吡唑醚菌酯、苯醚甲环唑、氟环唑、咪鲜胺、戊唑醇、噻菌灵、三环唑）的检出率较高（＞90%）,其中三环唑在自来水中浓度最高（中位数:22.7 ng/L）。通过比较水源水与出厂水中杀菌剂的浓度,发现出厂水中杀菌剂总浓度中位数去除率为21.5%,提示生活饮用水常规处理工艺无法有效去除水中杀菌剂残留。在四个季节采集的自来水样本中均检测到杀菌剂,其中杀菌剂总浓度在夏季最高。（2）在所有室内灰尘样本中,6种杀菌剂（嘧菌酯、吡唑醚菌酯、苯醚甲环唑、咪鲜胺、戊唑醇、三环唑）检出率高于60%,其中苯醚甲环唑的浓度最高（中位数:2.67 ng/g）。太原室内灰尘中各杀菌剂的浓度均低于武汉和深圳地区。灰尘中杀菌剂的城乡分布差异分析显示在城区采集的室内灰尘中杀菌剂污染普遍高于农村地区。基于深圳冬夏季节采集的灰尘中杀菌剂含量的季节差异分析,结果显示冬季灰尘中杀菌剂的污染水平高于夏季,提示室内来源的杀菌剂污染不容忽视。（3）经饮用水与灰尘摄入杀菌剂的健康风险评估结果显示,平均暴露水平下（基于中位数浓度）,经饮水摄入目标杀菌剂的总暴露量比灰尘高（自来水:870~1 658 pg/kg-bw/day vs.灰尘:7.16~35.5 pg/kg-bw/day）。各年龄组人群经这两种介质暴露于各杀菌剂的危害商远低于阈值1,其中婴幼儿的非致癌健康风险为成人的1.8~4.9倍。结论:多种杀菌剂在自来水与室内灰尘中均广泛检出,提示我国人群普遍暴露于这些杀菌剂。本研究结果提示经饮用水与灰尘摄入这些杀菌剂的健康风险较低,但敏感人群（婴幼儿）的长期暴露所致的健康风险值得未来进一步研究关注。其他暴露途径如膳食摄入的日暴露量和风险在未来需要评估。第二部分典型杀菌剂及其代谢物在人群尿液中的暴露特征研究目的:通过分析10种典型杀菌剂及其6种代谢物的在武汉市城乡居民尿液中的浓度,评估一般人群的内暴露水平,并分析其可能的影响因素。方法:本研究在秋季和冬季收集了武汉市130名城乡居民共412份尿液样品,其中包含76名参与者秋季连续三天的尿样。采用UPLC-MS/MS法检测样品中10种杀菌剂母体与6种代谢物的浓度,使用尿比重进行校正,描述武汉地区一般人群秋冬季节的内暴露水平,并计算连续三天的组内相关系数（Intraclass correlation coefficient,ICC）评估日间稳定性。进一步采用混合线性模型探究可能的影响因素,并对于检出率高于50%的代谢物,计算母体的摄入量和危害商。结果:武汉人群尿液中杀菌剂母体吡唑醚菌酯、氟环唑的检出率相对较高（分别为50.38%和53.46%）,但浓度较低（中位数浓度分别:0.004、0.003μg/L）,其余母体杀菌剂检出率均小于50%。咪鲜胺的代谢物2,4,6-三氯苯氧乙酸（2,4,6-Trichlorophenoxyacetic acid,2,4,6-T）、苯醚甲环唑的代谢物苯醚甲环唑醇（Difenoconazole-alcohol,DIF-alc）和戊唑醇的代谢物戊唑醇-叔丁基羟基（Tebuconazole-tert-butylhydroxy,TEB-OH）在尿中有较高的检出率（＞80%）,TEBOH的浓度最高（中位数:0.50μg/L）。DIF-alc与TEB-OH在秋季采集的尿液中的浓度高于冬季。秋季连续三天尿液中杀菌剂浓度的日间稳定性分析显示:TEB-OH的浓度变异较大（ICC=0.31）,而2,4,6-T与DIF-alc具有良好的日间稳定性（ICC＞0.7）。影响因素分析表明,年龄与居住地是影响尿液中2,4,6-T水平的因素:大于60岁人群较45岁以下人群尿2,4,6-T浓度低,居住在农村的人比居住在城区的人尿2,4,6-T浓度低。而吸烟和采样季节则影响尿DIF-alc的浓度:吸烟的人尿中DIF-alc更低,冬季较秋季更低。基于尿中代谢物2,4,6-T与TEB-OH的水平估计咪鲜胺和戊唑醇的健康风险,结果显示武汉市一般人群暴露于咪鲜胺和戊唑醇的风险较低。结论:本研究发现代谢物TEB-OH、DIF-alc、2,4,6-T在武汉一般人群尿中广泛检出,检出率及浓度均高于其母体,提示其可以分别作为戊唑醇、苯醚甲环唑和咪鲜胺暴露的生物标志物。2,4,6-T与DIF-alc在尿中具有相对良好的日间稳定性。未来需要进一步的研究来确定这些杀菌剂个体暴露的来源和影响因素。