硫氰酸亚铜（CuSCN）作为一种P型半导体材料,因其优异的光学透明性和空穴迁移率,成为有机空穴传输材料的潜在替换材料之一,已被成功用作光电器件的空穴传输层。现有的研究大部分是对基于CuSCN太阳能电池或其他光伏器件转换效率的改善,部分研究者也对CuSCN半导体的电子结构进行了研究,然而关于从分子水平上分析理解CuSCN作为光伏器件的工作机理的研究少之又少,但其转换效率的提高与CuSCN半导体中载流子的快速重组和迁移是密不可分的。此外这种载流子的物理过程通常是在非常短的时间尺度内（fs-ns:10-12-10-9 s）进行,因此常用的表征手段,例如NMR或XRD等是无法实现这种超快变化的监测的。而随着超快光谱技术的发展,已经能够从超快的时间尺度上研究半导体薄膜的结构和分子间的相互作用信息。基于此,本论文利用实验室自主搭建的超快多维光谱平台,从分子水平上研究了 CuSCN薄膜中的超快动力学过程,另外结合飞秒瞬态吸收光谱探究了 CuSCN薄膜中的载流子动力学,对比了加入碳基衬底材料后对CuSCN薄膜载流子动力学行为的影响,并建立了相应的能级模型,辅助理解载流子的光物理过程。主要研究内容可分为以下两个部分:一、半导体CuSCN薄膜的振动弛豫动力学研究利用超快红外振动光谱,研究了不同厚度的CuSCN半导体薄膜的振动弛豫动力学过程。薄膜的一维红外光谱显示出尖锐的CN伸缩振动模式吸收峰,并且不同厚度薄膜的晶型未改变。红外激发-红外探测的泵浦探测结果表明,CN伸缩振动的振动寿命较在KSCN薄膜中显著降低,这是由于CuSCN薄膜中存在的快速能量传递过程所致;同时各向异性衰减观察到了异常行为,这是由CN伸缩振动激发所引起的热效应所致。更具体的分析表明各向异性可以很好地用三指数衰减函数拟合,分别代表了三个过程,即薄膜的共振能量转移、CuSCN晶格的热化过程和SCN基团的旋转。此外可见光激发-红外探测的实验讨论了载流子和CN振动弛豫之间的关系,结果表明,CuSCN薄膜中载流子的散射和弛豫过程与CN伸缩振动模式的振动激发和弛豫动力学密切相关。二、不同衬底对半导体CuSCN薄膜载流子动力学的影响利用飞秒瞬态吸收光谱,研究了 CuSCN薄膜以及不同碳基材料衬底对CuSCN薄膜中的载流子动力学行为的影响。在300 nm处激发CuSCN薄膜,结果表明CuSCN薄膜经历了两个超快的过程,分别是激子受激发射与激子重组,对于激子重组主要是通过非辐射电子-空穴复合的途径实现,此时薄膜中存在热量释放。通过对CuSCN薄膜动力学曲线的拟合,得到了各个过程的动力学参数信息,并提出了简化的能级模型。除此之外,讨论了在CuSCN薄膜下加入不同碳基材料衬底之后,对CuSCN薄膜中载流子动力学的影响。简化的能级模型和动力学曲线的拟合说明不同碳基材料衬底的加入将影响CuSCN薄膜的热传递过程,并且导致CuSCN薄膜中载流子动力学的不同。