中国北方地区积雪中汞和砷的分布特征及来源研究

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汞(Hg)和砷(As)污染物可以通过大气沉降运输、水圈循环等地球生物化学过程而进入环境,其强富集性和高毒性会对生态环境系统产生不良影响。而积雪作为一种特殊的环境介质,可有效保存大气干、湿沉降信息,对气候和生态环境等具有重要意义。为评价大气沉降和重金属污染对中国北方地区大气环境的影响,本文分析了中国北方地区积雪中汞和砷的空间分布特征和来源。本论文于2018年1-2月期间在中国东北地区和新疆北部地区的143个采样点采集积雪样品,用原子荧光光谱法测定样品中的总汞(THg)和总砷(TAs)的浓度,并用液相色谱和原子荧光光谱联用技术分离测定了砷的形态;通过反距离加权插值法分析了不同地区积雪中汞和砷的分布特征;并且利用后向轨迹模型聚类探究了积雪中污染物的来源。结果表明:(1)中国北方地区积雪中THg和TAs的浓度范围分别为1.14-168.29 ng L-1和0.166-17.314μg L-1。在中国东北地区THg和TAs浓度高于新疆北部,而且由于城市化和工业化程度的不同,各地区积雪中汞砷浓度大小差异明显;此外,能源消耗结构的差异也可能是造成浓度不同的原因。(2)对东北南部和东北北部地区积雪样中的砷形态进行了测定,发现砷主要以无机砷的形态存在,且亚砷酸盐(As(III))的浓度(0.557-11.194μg L-1)高于砷酸盐(As(V))浓度(<0.02-2.55μg L-1),这可能是积雪中氧化环境较弱导致的。(3)从整体看,在中国东北地区,与以工业区为主的东三省地区相比,西伯利亚边界附近研究区的汞砷污染物分布较少;在新疆北部地区,汞砷污染物从西南至东北大致呈现低-高-低的分布情况,天山北坡和准噶尔盆地的分布高。具体来说,污染物分布表现出较高的地区主要为:黑龙江省的东南部,吉林省西北部,内蒙古东部地区的呼和浩特市和兴安盟,以及新疆北部地区的乌鲁木齐、石河子市和昌吉州。污染物的分布除受当地人类和工业活动的影响以外,当地的气候条件和地形地貌也可能会影响其分布特征。(4)当地活动和周边城市近距离输送对积雪中污染物的来源有重要贡献,在新疆北部的天山北坡和伊犁河谷地区因其独特的地理位置受局地作用更为明显,但内蒙古东部因处于边境地区所受人类活动影响较小;此外,还会受到来自周边国家远距离气团输送的影响。结果显示,工业结构的变化可能显著地导致积雪中污染物浓度的复杂空间分布特征,同时本研究的空间特征和气象效应表明,政府应关注区域之间在环境治理和污染防治方面的协作。
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