由于非线性光学材料在光数据存储、传输、动态图像处理和其他激光设备领域具有广泛的应用,已经成为先进功能材料中最引人注目的材料之一。科研工作者为寻找高性能的新型NLO材料付出了很多努力。本文通过（超）碱金属掺杂碳纳米分子和黑磷量子点设计出新型非线性光学分子,应用密度泛函理论（DFT）方法,系统的研究了这些体系的几何结构、电学性质以及非线性光学性质。论文具体工作内容如下:1.基于密度泛函理论计算,研究了BP-（B3N3）n和Li@BP-（B3N3）n（n=1–4）体系的非线性光学性质。当联苯烯（BP）中的碳环被B3N3单元取代时,体系的第一超极化率β0会增大,并且B3N3单元的位置和数量对β0值具有重要影响。此外,当一个Li原子掺杂在B3N3取代的BP表面时,这些体系的β0值会进一步提高。研究还表明,小的跃迁能是大的β0值的决定性因素。这些发现可能为设计基于BP纳米片的新型高性能NLO材料提供有价值的理论指导。2.利用密度泛函理论方法,设计并研究了一类新型石墨炔超碱金属化合物,即OM3+@GYs–（M=Li,Na,K;GYs=GY,GDY,GTY）。计算结果表明,由于电子从OM3转移到GYs,这些具有高稳定性的化合物可以看作是石墨炔的新型超碱金属盐。对于二阶非线性光学响应,超碱金属盐表现出较大的β0值。超碱金属中碱金属原子序数和石墨炔的孔径是影响β0值的两个重要因素。此外,这些石墨炔超碱金属盐具有深紫外光工作区域,可以认为是一种新型的高性能深紫外NLO分子。3.在密度泛函理论基础上进行了量子化学计算,主要研究了碱金属和碱土金属原子掺杂的黑磷量子点（BPQDs）体系的电子和非线性光学性质。由于电子从金属原子转移到BPQDs,因此这些金属掺杂化合物可以表现出相当大的第二超极化率（γ0）,范围为0.81×10-33～3.94×10-33esu.。金属原子类型和量子点尺寸对体系的NLO响应均有较大影响。碱金属掺杂的BPQDs体系比碱土掺杂的体系具有更大的γ0值。较重的K原子掺杂在较大的BPQDs表面可获得最大的γ0值,为3.94×10-33esu。这些掺杂金属的化合物在波长小于200 nm处具有深紫外透明区域,因此是新型深紫外NLO分子候选者。