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多环芳烃(PAHs)在环境中广泛分布,对生态系统和人体健康具有重要影响。本研究于2007年10月采集了小白洋淀水、悬浮物、沉积物、四种鱼以及多种水生植物样品,并从2007年10月到2008年9月间连续监测了湖泊上方及湖边农村的大气和降尘的四季节PAHs的污染状况。利用GC-MS中测定和环境与生物样品中15种USEPA优控PAHs的含量;在此基础上,分析了PAHs的污染水平、组成与分配特征,讨论了PAHs的生态与健康风险,建立了大气-湖泊系统多介质III级逸度模型,模拟了小白洋淀大气-湖泊系统中PAHs的分布、迁移和归趋。得到了如下主要结果:
小白洋淀地区各环境介质中PAHs的浓度依次为:大气颗粒态PAH15浓度为143.2±96.8ng/m3,气态中PAH15浓度为293.8±244.0 ng/m3,气相总浓度为437.0±333.8 ng/m3;湖泊体系中,湖水中PAH15为51.03±11.88ng/L,悬浮物中的PAH15为4527.99±1521.82ng/g,沉积物中PAH15为755.61±327.70ng/g dry wt.;生物相中,水生植物PAH15的含量为29.08±28.58ng/gwet wt.,鱼体中PAH15的大小为58.35±129.94ng/g wet wt.,其中鱼肉中PAH15的含量为30.65±47.19ng/g wet wt.,鱼脑中PAH15含量为157.83±222.57ng/g wet wt.,肝中PAH15含量为22.84±10.11ng/g wet wt.,鱼鳃中PAH15含量为19.13±25.75ng/g wet wt.。
各环境介质中均以低环PAHs为主,PHE在各介质中均为优势污染物种。气态和水相溶解态的PAHs均为随PAHs分子量增加比例减少,气固比除ACY以外,随分子量增加而减小,相比之下,在大气颗粒物及沉积物相中高环PAHs更容易较稳定的存在,这与PAHs自身物化性质相关。
大气相中村庄点PAHs浓度高于湖面点,并且气态和颗粒态中PAHs的浓度水平均为冬季>秋季>春季>夏季。而生物种间,未检测到鱼种PAHs含量显著差异,器官间PAHs含量则存在显著差异,其中鱼脑中的总PAHs显著高于其他三种器官中的PAHs。而对于水生植物而肓,挺水植物叶中PAHs含量显著高于浮水、沉水植物、以及挺水植物的根和茎中PAHs的含量。未检出浮水植物和沉水植物中PAHs残留存在显著差异,而浮水植物的中PAHs含量显著高于挺水植物的茎和根。
含脂率对生物体PAHs的吸收富集均有显著影响,研究发现生物体含脂率和其PAHs湿重残留量呈显著正相关关系,即含脂率越高,PAHs浓度越大,鱼和水生植物均符合这一规律。而将鱼体中PAHs浓度脂标化后则未能检验到器官间存在显著差异。同时PAHs湿重含量最高的挺水植物的叶子中含脂率显著高于其他植物或器官。鱼类不同组织器官中PAHs脂标化含量与Kow之间具有负相关关系,肝与肉中PAHs的脂标化数据比值与Kow为正相关关系。
小白洋淀大气颗粒物与降尘以及水体沉积物中PAHs来源包括煤、天然气、木材/薪柴以及秸秆的燃烧、交通汽油和柴油的燃烧、以及焦炉的炼焦生产;其中以煤和生物质燃料(秸秆、薪材)燃烧为主,以液体化石燃料(汽油、柴油和原油)的燃烧以及焦炉的炼焦生产为辅。同时,计算Koc发现,小白洋淀实际测定的悬浮物/水、沉积物/水有机碳吸附平衡常数Koc均高于文献预测值;并且多数PAHs的Koc水-沉积物大于Koc水-悬浮物,说明这些PAHs在沉积物上吸附比较紧密。
水相中PAHs的生态风险很小;沉积物中的芴(FLO)、菲(PHE)的生态风险几率介于10%~50%之间,其他PAHs单体的生态风险几率均低于10%。鱼体PAHs对人体的健康风险评价显示,发现某些组织器官(鲫鱼的脑与肝以及鲢鱼的脑)中PAHs对人体的致癌风险高于10-5,BaP的等当量浓度基本小于国家标准规定的限值。
模型计算出的三个主相浓度为沉积物>水相>气相,与实测值规律相似,大小相差在2个数量级以内。主相间,PAHs随分子量增高,更易存在于沉积物中,低环PAHs则相对在大气中存在较多。并且低分子量的PAHs主要存在于气态和水相溶解态,随分子量增大,颗粒态以及沉积物相中。PAHs比例逐渐增大。模型计算得到,所有系统输出方式中,降解是该系统主要输出方式,并且对所有PAHs来说,大气和沉积物降解所占比例较大,鱼体和水生植物的富集不是系统输出的主要途径。PAHs在系统内部的迁移方向为从大气到水,从水到沉积物。