【摘 要】
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锂离子电池作为绿色能源战略型材料在日常生活中随处可见,其研究重点在于提高能量密度。而正极材料是制约锂离子电池能量密度的主要因素。LiCo02和富镍层状三元正极材料因能量密度大、充放电电压高、循环寿命长等优点占据电池市场的半壁江山。更高的镍含量和工作电压可提升电池能量密度,但同时会造成镍离子混排严重和材料结构稳定性变差等问题,正极材料的结构和性能有待改善。目前表面包覆和元素掺杂是有效的改善策略,理想
【基金项目】
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国家自然科学基金（2133605）； 国家科技部（2014EG111224）；
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锂离子电池作为绿色能源战略型材料在日常生活中随处可见,其研究重点在于提高能量密度。而正极材料是制约锂离子电池能量密度的主要因素。LiCo02和富镍层状三元正极材料因能量密度大、充放电电压高、循环寿命长等优点占据电池市场的半壁江山。更高的镍含量和工作电压可提升电池能量密度,但同时会造成镍离子混排严重和材料结构稳定性变差等问题,正极材料的结构和性能有待改善。目前表面包覆和元素掺杂是有效的改善策略,理想的正极材料保护层既可实现均匀包覆以克服电极/电解液界面不稳定的问题,又能具有良好的电子和锂离子电导率。元素掺杂可通过改变原子尺度的晶格来调节材料基本物理性质。本文利用表面修饰和元素掺杂的改性方法来提高LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2和LiCoO2正极材料的电化学性能。主要研究内容为:（1）利用LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2材料表面的-OH和-O-基团通过硅烷水解反应形成M-O-Si共价键,在材料表面修饰上一层或几层[3-（三甲氧基硅基）丙基]脲分子。煅烧后得到超薄Si-O分子层,可提高电极材料的循环性能和倍率性能,有效缓解电解质在正极材料表面的副反应,提高电极/电解质界面处电荷转移动力学。（2）使用简单搅拌蒸发法在LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2表面修饰不同比例的含氢硅油,提高电极材料表面疏水性,可物理阻隔NCM材料和空气中H2O的直接接触,0.1 wt%含氢硅油包覆在恶劣条件下能略微提升材料循环性能。（3）使用溶胶凝胶法在LiCoO2颗粒表面包覆氢氧化镁凝胶层,经高温煅烧将Mg元素掺杂入LiCoO2。研究在高工作电压下不同镁掺杂量对材料结构稳定性和电化学性能的影响。适量Mg掺杂占据Co-O层起到支柱效应,可抑制不可逆相变,提升晶体结构稳定性,降低电荷转移电阻并提高锂离子扩散系数。
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