用于二乙醇胺脱氢反应的Cu-ZrO<,2>催化剂研究

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论文对Cu/ZrO2催化剂的制备方法,制备条件进行了研究,结果表明:采用并流共沉淀加法在Cu/Zr原子比0.6,沉淀pH值9.0,沉淀温度60℃,溶液浓度0.3mol/l,NaOH浓度4.41mol/l,焙烧温度500℃条件下制备的Cu-ZrO2催化剂二乙醇胺脱氢活性最好。 以Cu/ZrO2为催化剂在反应温度170℃左右,NaOH/二乙醇胺=2.30:1.0,H2O/二乙醇胺=9.5:1.0,催化剂量用量10%(质量比),搅拌为400rad/min,反应5h,亚氨基二乙酸收率为93.3%。 催化剂进行了BET,XRD,TPR等表征,结果显示:反应前后载体ZrO2的晶相没有发生变化。元素分析表明催化剂中活性组分Cu流失不明显。BET分析新鲜催化剂的比表面积达135.3 m2/g,经反应及碱溶液处理处理后的催化剂的比表面积有明显降低。TPR表征结果表明随着反应次数的增加,铜组分分散度变小,可认为催化剂初始活性下降的原因是表面铜微晶长大引起的。 催化剂稳定性研究表明:当催化剂用量初始用量为20%(质量百分比)时,反应2.7h就可使产物亚氨基二乙酸钠的收率达到91.2%,尽管经反应后,初活性迅速下降,反应收率由91.2%下降至83.4%,约下降9%;但继续套用后反应活性趋于稳定。
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