【摘 要】
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随着便携式电子设备在人们日常生活中的普及,电池作为一种高效的电化学能源储存装置被广泛应用。作为可充电水系电池的一种,锌离子电池（ZIB）因其高理论容量(819 m A h g-1)、低负电位（-0.763 V vs.SHE）、低成本、安全易获得等优点逐渐进入人们的视野。但锌阳极和阴极材料之间的静电相互作用使得反应动力学缓慢,所以开发一种比容量高,稳定性优异的阴极材料一直是ZIB研究领域的重点和难点
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随着便携式电子设备在人们日常生活中的普及,电池作为一种高效的电化学能源储存装置被广泛应用。作为可充电水系电池的一种,锌离子电池（ZIB）因其高理论容量(819 m A h g-1)、低负电位（-0.763 V vs.SHE）、低成本、安全易获得等优点逐渐进入人们的视野。但锌阳极和阴极材料之间的静电相互作用使得反应动力学缓慢,所以开发一种比容量高,稳定性优异的阴极材料一直是ZIB研究领域的重点和难点。在广泛的电极材料中,二氧化锰基材料由于其隧道或层状结构能够可逆插入/脱出Zn2+以此获得优异的电化学性能,并且因其储量大、价态多、环境友好等优点而备受关注。但锰溶解问题会导致材料结构崩塌,进而致其循环和倍率性能欠缺,并且二氧化锰的导电率低,从而限制其实际应用效率。因此,本论文以二氧化锰作为研究对象,采用不同合成方法并结合元素掺杂及缺陷工程的协同作用制备出富含氧空位的二氧化锰,研究其组成、结构对优化电化学性能的效力,进一步探究其在ZIB中的储能机制,以此来提高其实际应用价值。主要研究内容如下:（1）采用等离子体刻蚀策略成功获得嵌有K+且富含氧空位的水钠锰矿MnO2（KXMnO2）。K+嵌入可以调节MnO2的层间距,在提高材料结构稳定性的前提下构建可调控的Zn2+传输通道。同时,材料中的氧空位不仅有助于电解质离子的快速吸附和扩散,还能够实现电荷的快速转移。通过研究充放电过程中材料的微观形貌及元素分布得出ZIB阴极的储能机制为Zn2+的插入脱出过程。等离子体优化后的样品用作ZIB阴极材料时,在1 m A cm-2时比容量为272 m Ah g-1,且经过100次循环后可达到310 m Ah g-1的优异容量。（2）运用水热法和等离子体技术成功在碳布基底上合成了富含氧空位的Co掺杂MnO2阴极材料。通过一步水热法,Co元素迅速的在二维（2D）层状α-MnO2纳米线中实现插层从而抑制循环过程中的结构转化,从而提升材料的稳定性。同时,等离子体技术在电极材料上产生丰富氧空位来促进电子扩散,提高其导电率。优化后的样品在0.5 A g-1下能达到511 m Ah g-1比容量,并且在大电流密度下循环1000次后保持率达到98%,具有优异的循环稳定性。此外通过充放电过程中的一系列表征来探究其在ZIB中的储能机制,证实为氧化锰基常见的H+和Zn2+的可逆插入/脱出过程。（3）进一步研究Zn元素掺杂对ZIB的作用以及等离子体技术处理的有效性,通过一步水热法在碳布基底上成功合成Zn插MnO2纳米线,并且对其进行不同时间的等离子体处理。实验结果表明Zn元素的掺杂不仅能够稳定MnO2的层间结构,而且能够作为电解液离子提供额外比容量。氧空位含量的增加更是提供了有效离子/电子的传输通道来优化材料电化学性能。优化后的样品在1 A g-1下达到546 m Ah g-1的优异比容量,并且在5 A g-1电流密度下仍然具有149 m Ah g-1比容量,在循环1000次后达到94%的比容量保持率。充放电过程中的一系列表征分析证实其储能机制为H+和Zn2+的可逆插入/脱出,并且几乎不受改性方法的影响。
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