碳基材料的制备、表征及其光催化性能的研究

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针对目前光催化效率低的问题,以提高光催化活性为目的,从增强光子吸收和促进电荷分离两个方面,利用碳基材料具有独特的上转换光致发光特性、出色的电子传输和储存特性,耦合半导体光催化剂构建复合光催化剂,从而得到较高光催化性能的光催化剂。研究的主要内容如下:(1)以乙二醇(EG)为表面活性剂制备BiVO4,并对其修饰,使之带正电,并通过水热方法与带负电的石墨烯量子点(GO-QDs)复合,制备GO-QDs/BiVO4新型光催化剂,通过光催化降解罗丹明B(RhB)来评价光催化效果的提高程度。结果表明:在可见光照射下,GO-QDs/BiVO4在120min内对于罗丹明B的去除率比GO-QDs和BiVO4都要高,其中3%GO-QDs/BiVO4光催化效果最好,对RhB的去除率达到86.6%。3%GO-QDs/BiVO4的光催化速率常数是BiVO4的6.88倍。光催化效果提高的原因是光生电子和空穴分离加快,并且有效的抑制他们的复合,进而提高光催化效果。(2)通过一种灵活的水热方法制备碳量子点(CQDs)/m-BiV04,以RhB为目标降解物进行光催化活性的测试。结果表明:在120min内,m-BiVO4对于RhB的去除率为68.8%,2%CQDs/m-BiVO4 为 93.4%。CQDs/m-BiVO4 的反应速率常数 k是 m-BiVO4 的 2.42 倍。光催化效果提高的主要原因是CQDs在CQDs/m-BiVO4起的重要作用:CQDs可以传输光生电子,具有出色的上转换光致发光特性,并且还能储存电子。通过与GO-QDs/BiVO4对比,光在通过量子尺寸的BiVO4管时可以多次折射,增强了光吸收。CQDs/BiVO4复合材料中的CQDs除了可以传输光生电子,还具有上转换功能,可以将近红外光转化成可见光,同样也增强了光吸收,进而提高了光催化反应活性,可以对更高浓度的RhB(15mg/L)有着优异的去除效果。同时CQDs的掺入有效的提高了复合光催化剂的吸附性能。(3)通过水热和超声的方法,制备N掺杂的石墨烯量子点(NGO-QDs)光催化剂,对光催化剂进行了系统的表征,并以RhB为目标污染物进行光催化性能的评价。研究结果表明,N的掺杂有助于提高光催化效果。在120min内,尿素掺杂量为6g时,对于RhB的去除率是最高的,达到96%,其降解速率是GO-QDs的1.83倍。光催化效果提高的原因是在C骨架中内部形成了 p-n异质结,促进电荷分离,提高光生电荷载流子的分离效率,从而提高了光催化效果。(4)通过一种简易的双氰胺吹制法成功合成g-C3N4(CN)纳米片。又通过水热的方法,进一步制备了 N掺杂的碳量子点(NCDs)/CN光催化剂,以RhB为目标降解物进行光催化活性的评价。结果表明:在可见光照射下,NCDs/CN的在80min内对于RhB的去除率均比CN要高,其中1%NCDs/CN对于RhB的去除率最高,为96.8%,1%NCDs/CN的反应速率常数k是CN的2.7倍。电荷载流子的延迟复合是提高光催化效果的主要因素,并且可见光吸收和光生载流子的分离都显著地提高,进而提高了光催化效果。
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