石墨烯因为其独特、优异的机械、电导以及物理性质而有着非常广泛的应用。但是石墨烯的应用还需要将石墨烯组装成各种各样的宏观的结构。化学氧化石墨法制备石墨烯目前可以规模化制备,在此基础上,石墨烯纸或者是还原石墨烯膜已经被制备出来并被应用在能源储存、透明电极、机械驱动器等领域。石墨烯之间由于存在范德华力和π-π作用力而堆积起来,另外也存在含氧官能团和水分子的氢键作用。氧化石墨烯的和水分子的交联作用可以通过添二价镁离子和钙离子增强,并最终可以使氧化石墨烯薄膜的机械性能增强。因为水分子可以填充进层与层之间的缝隙,氧化石墨烯的薄膜的体积可以填充到70%以上,湿度相应的增加到100%。除了这种两维的薄膜以外,最近三维的石墨烯基体结构已经被制备出来,一种是在180℃不添加任何其它物质直接通过对氧化石墨烯的水热作用而制备,另一种则是在氧化石墨烯中添加贵金属离子和葡萄糖作为增强剂水热制备而得。刚制备得三维还原石墨烯结构则是充满了水分子得凝胶,当交联剂和增强剂加入时,它冷冻干燥后可以保持形状不变。为了满足更广泛的应用,比如在组织工程和水分子储藏方面,我们又探索了另一种途经来制备三维石墨烯材料,尤其是我们不添加任何贵金属离子作为交联剂。我们通过添加二价钙离子、镍离子和钴离子在120℃下制备了三维石墨烯凝胶结构。我们然后用PVA增强三维石墨烯结构,并冷冻干燥最后得到干燥的三维石墨烯结构,这种材料可以作为非常好的主体材料,以供添加各种所需的客体材料。为了能够开发石墨烯和碳纳米管的潜在应用,尤其在能量存储和转换方面,我们通过可控方法将石墨烯和碳纳米管组装成宏观结构。当将碳纳米管以加入氧化石墨烯分散液中的方式制备石墨烯基薄膜,石墨烯层间的距离也会比上述抽滤等方法增大,所以也会使石墨烯和碳纳米管复合膜的导电性能显著增加。除了用外力制备大尺度的石墨烯材料外,高度分布的三维石墨烯片也可以通过水热自组装制备得到,这种三维石墨烯在催化和超级电容器方面表现出了优良的性能。根据碳纳米管和石墨烯复合膜的特点,将二维的石墨烯片和一维的碳纳米管结合来制备三维的碳结构是十分必要的。