【摘 要】
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半导体光电化学分解水是将太阳能直接转化氢能的理想途径之一,其核心问题在于高性能光电极的研究。光电极既要拥有合适的能带结构来捕获更多的太阳光,同时要在纳米尺度上调控光电极的微观结构来优化其电荷传输和表界面反应行为,从而构建高效光电分解水体系。原子层沉积（ALD）是近些年来发展起来的一种新兴的薄膜制备技术。由于其自限制性表面反应,ALD技术能够精确控制薄膜的厚度和组分,有望应用于高效光电极的构筑。本论
【基金项目】
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国家自然科学基金； 福建省自然科学基金；
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半导体光电化学分解水是将太阳能直接转化氢能的理想途径之一,其核心问题在于高性能光电极的研究。光电极既要拥有合适的能带结构来捕获更多的太阳光,同时要在纳米尺度上调控光电极的微观结构来优化其电荷传输和表界面反应行为,从而构建高效光电分解水体系。原子层沉积（ALD）是近些年来发展起来的一种新兴的薄膜制备技术。由于其自限制性表面反应,ALD技术能够精确控制薄膜的厚度和组分,有望应用于高效光电极的构筑。本论文主要利用ALD技术在光阳极中构建界面层和空穴存储层,并研究它们的存在对光阳极性能的影响。具体内容如下:（1）针对FTO导电玻璃表面存在电子-空穴复合中心,本论文通过ALD技术在其表面沉积不同厚度的TiO2薄膜作为界面层,然后再生长FeVO4光阳极材料,从而制备出FeVO4/TiO2/FTO光阳极。与FeVO4/FTO阳极相比,含有适当厚度TiO2层的FeVO4/TiO2/FTO光阳极表现出更优良的光电化学性能。结合XRD、SEM、UV-vis吸收光谱和电化学表征结果,研究表明超薄TiO2界面层（1.1nm）的引入并没有改变FeVO4光阳极的微观结构和光吸收行为,但是它有效减少了光生电荷的复合并加快光生载流子的有效转移,从而提高了FeVO4光阳极的光电化学性能。（2）针对光阳极表面水氧化反应速度慢问题,本论文尝试了利用ALD技术沉积金属氧化物（Fe2O3、TiO2、Al2O3）薄膜对BiVO4光阳极表面进行修饰。研究发现,金属氧化物的组成极大影响了所构筑的光阳极光电化学性能。沉积TiO2层降低了BiVO4光电化学性能,Al2O3薄膜改性的BiVO4光电性能基本不变,而Fe2O3层的引入可以显著提高BiVO4光电性能。光电化学表征结果表明,Fe2O3层起到了空穴存储层的作用,减少了光生载流子在光阳极表面的复合,有利于后续的水氧化反应。在此基础上引入Ni OOH产氧助催化剂,所制备的Ni OOH/Fe2O3/BiVO4光电极在模拟太阳光辐照下的光电流密度可达2.8 m A/cm~2。本论文的创新点:（1）利用ALD将技术在FTO表面沉积超薄TiO2薄膜可作为界面层,有效地改善了光生电荷在半导体与FTO界面间的传输行为。（2）利用ALD技术在BiVO4光阳极表面构建了Fe2O3空穴存储层,结合助催化剂而构筑了Ni OOH/Fe2O3/BiVO4光阳极。该研究证明了利用ALD技术对光电极微观结构的精准调控是一种提高光电极PEC性能的有效方法。
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