【摘 要】
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二甲醚(Dimethyl ether,DME)具有氧含量高,没有C-C键,自燃点低,反应活性高的优点,因此可以作为添加剂以降低燃料碳烟排放并促进燃烧。化石燃料的燃烧导致全球气候变暖,DME可以从生物质中提取,也被称为生物质燃料,因此DME的高压富氧燃烧可以实现CO2的负排放。DME掺混正庚烷(柴油着火研究的替代品)以及DME富氧燃烧的反应动力学机理不仅有助于相关燃烧设备研发,也可以帮助加深理解相应
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二甲醚(Dimethyl ether,DME)具有氧含量高,没有C-C键,自燃点低,反应活性高的优点,因此可以作为添加剂以降低燃料碳烟排放并促进燃烧。化石燃料的燃烧导致全球气候变暖,DME可以从生物质中提取,也被称为生物质燃料,因此DME的高压富氧燃烧可以实现CO2的负排放。DME掺混正庚烷(柴油着火研究的替代品)以及DME富氧燃烧的反应动力学机理不仅有助于相关燃烧设备研发,也可以帮助加深理解相应的燃烧过程。着火延迟时间(Ignition delay time,IDT)是评估动力学模型的重要实验数据。本文利用激波管,测量了DME/n-C7H16混合燃料在O2/Ar气氛下的IDT。基于LLNL n-heptane version 3.1模型和Zhao-DME模型提出了DME/n-heptane模型,该模型可以很好地预报DME/n-C7H16在0~100%DME掺混比下的IDT。发现了DME/n-C7H16之间存在相互作用。当DME掺混比由0%增加至50%,反应CH3OCH3+CH3=CH3OCH2+CH4化学反应速率增加,导致H,CH3和HO2产量增加,进而使得促进OH生成的反应的速率增加。此外,C2H6产量随DME掺混比增加而增加,导致促进OH生成的反应的速率增加。因此,OH到达峰值时间提前,IDT减小。当n-C7H16掺混比由0%增加至50%时,H,C2H5,C2H4和C2H3的产量增加,导致促进OH生成的反应的速率增加,因此IDT减小。利用激波管测量了DME/C2H6在O2/CO2气氛下的IDT。结合OXYMECH 2.0与Aramco MECH 3.0的DME子模型构造了OXY-Aramco模型,并经过测得的实验数据的验证。发现了DME与C2H6之间存在相互作用。DME/C2H6混合气的着火延迟时间最小值比纯DME和纯C2H6的着火延迟时间都低很多。当DME掺混比由0%增加至50%,三体反应CH3OCH3(+M)=CH3+CH3O(+M)促进着火的重要性加强,使得OH生成的反应的速率加快,导致IDT减小。当乙烷掺混比由0%增加至50%,反应CH3+HO2=CH3O+OH化学反应速率加快,促进OH生成反应的速率加快,导致IDT减小。进一步研究发现:在P=10 atm,T=1300K,当CO2替代N2后,DME/C2H6混合燃料的最小IDT对应的DME掺混比由0%增大到了20%。这是由CO2三体效应的影响导致的,具体影响的反应是CH3OCH3(+M)=CH3+CH3O(+M)和H2O2(+M)=2OH(+M)。利用激波管测量了DME/C3H8在O2/CO2气氛下的IDT。采用测得的实验数据也验证了OXY-Aramco模型。发现在CO2气氛下,DME与C3H8的相互作用非常微弱。随着DME掺混比由0%增加至100%,混合燃料IDT近似线性下降。而在O2/N2气氛下,DME和C3H8之间存在明显的相互作用。这是因为CO2的三体效应加强了C3H8(+M)=CH3+C2H5(+M)和CH3OCH3(+M)=CH3+CH3O(+M),从而促进着火,这使得O2/CO2气氛下DME和C3H8之间相互作用被削弱。利用激波管测量了DME在O2/CO2气氛下的IDT。提出了一个适合DME低温与高温富氧燃烧的动力学模型。该动力学模型经过了在O2/N2,O2/Ar/CO2,O2/N2/He/CO2和O2/CO2气氛下测得的高低温IDT,火焰传播速度和组分分布的验证。CO2对DME着火的影响在本研究的压力和温度范围内都非常小,这是因为CO2物理属性对DME着火的抑制作用与其化学属性对着火的促进作用相互抵消。CO2化学属性中对着火起主导作用的是CO2的三体效应。随着压力的增加,三体反应CH3OCH3(+M)=CH3+CH3O(+M)和H2O2(+M)=2OH(+M)促进作用减弱,而三体反应2CH3(+M)=C2H6(+M)抑制作用增强,因此,压力对CO2三体效应的影响不明显。
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