【摘 要】
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常规能源危机迫使人们急切摆脱对于储量有限的化石燃料的依赖,追求具有发展潜力的清洁能源。氢能被视为可替代化石能源的新的二次能源。其中,电解水是一种极具潜力的制氢替代技术。然而,目前的水电解技术高度依赖于高纯度淡水,很大程度上阻碍了其在多种环境中的商业发展。在这种情况下,由于海洋储量取之不尽（占地球储水量的96.5%）,海水电解受到越来越多的关注。然而,海水复杂的化学离子给处理海水电解过程中的离子扩散
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常规能源危机迫使人们急切摆脱对于储量有限的化石燃料的依赖,追求具有发展潜力的清洁能源。氢能被视为可替代化石能源的新的二次能源。其中,电解水是一种极具潜力的制氢替代技术。然而,目前的水电解技术高度依赖于高纯度淡水,很大程度上阻碍了其在多种环境中的商业发展。在这种情况下,由于海洋储量取之不尽（占地球储水量的96.5%）,海水电解受到越来越多的关注。然而,海水复杂的化学离子给处理海水电解过程中的离子扩散、副反应和阳极腐蚀/中毒带来了极大困难。实际上,海水电解最直接的技术障碍源于析氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）和氯氧化反应（Chlorine oxidation reaction,ClOR）之间的竞争。理论上,海水电解的另一个关键挑战也不容忽视:无机杂质和有机微生物会导致催化剂中毒。因此,设计一种新型催化剂在温和的电化学环境下为海水电解提供高效稳定的OER活性具有重要意义。本文基于合理设计和开发电催化剂,通过简便操作的水热合成法成功制备两种镍铁水滑石/碳基复合材料用于高效电催化析氧反应。本论文主要研究内容如下:1 构建三维纳米材料NiFe-LDH/GF电催化碱性淡水分解和海水氧化合理设计NiFe层状双氢氧化物（Layered Double Hydroxide,LDH）在三维（3D）石墨毡（Graphite felt）（NiFe-LDH/GF）上原位生长成为3D纳米片阵列,作为促进OER的高效催化剂。在1.0 M KOH电解液中,NiFe-LDH/GF驱动50 mA cm-2的几何电流密度仅需要214 mV的超低过电位。此外,尽管真实海水环境复杂,NiFe-LDH/GF仍能有效促进碱性海水（1.0 M KOH+seawater）电解,该催化剂在50 mA cm-2电流密度下仅需要297 mV过电位,远小于480 mV,从而避免触发氯氧化反应（ClOR）。更重要的是,NiFe-LDH/GF在OER催化测试的50小时内在50 mA cm-2的电流密度下表现出良好的耐久性,并在OER电催化中提供接近100%的法拉第效率。2 氮掺杂碳点耦合NiFe-LDH在碱性淡水和海水中电催化析氧NiFe-LDH/GF的OER性能优越,基底GF的高比表面积起到不可忽视的作用。然而,为了提升材料本身的本征活性,我们选择性地构建杂化结构以便于有效地利用每个单独的组件。本章中,我们提出了氮掺杂碳点（Carbon dots）强耦合NiFe-LDH原位生长在泡沫镍（Ni foam）上（N-CDs/NiFe-LDH/NF）作为高效催化剂,以促进电催化碱性海水氧化。得益于金属活性位点的高度暴露、杂化产生的M-N-C键以及复合成分中的优化的电子结构,在1.0 M KOH溶液中,N-CDs/NiFe-LDH/NF电极表现出优异的OER性能,仅需要260 mV的低过电位便可以驱动100 mA cm-2的几何电流密度,并且Tafel斜率低至43.4 mV dec-1。此外,在模拟海水（1.0 M KOH+0.5 M/1.0 MNaCl）电解液中,该催化剂在100 mA cm-2电流密度下分别需要285和273 mV过电位,远小于480 mV,从而避免触发ClOR竞争反应。更重要的是,尽管真实海水环境复杂,N-CDs/NiFe-LDH/NF仍能有效促进碱性海水（1.0 MKOH+seawater）电解,在1.0 M KOH和碱性海水电解液中的寿命分别超过50小时和20小时。研究结果表明,N-CDs和NiFe-LDH之间产生的M-N-C键及优化的电子结构本质上优化了电荷转移效率,进一步促进了 OER动力学。
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