【摘 要】
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近年来,大量化石能源被过度消耗,其产生的温室气体（如二氧化碳等）对全球生态系统造成了严重的破坏。因此,为谋求可持续发展,在全球范围内推行“碳中和”战略已经形成了基本共识。氢能由于高能量密度,零碳排放等优点,被视为理想的清洁能源载体,因而在近年的研究中受到广泛关注。与工业上传统的蒸汽重整相比,电解水被认为是最具前途的制氢技术之一,该技术能够与太阳能、风能、潮汐能等可再生能源相结合,将过剩的能量储存利
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近年来,大量化石能源被过度消耗,其产生的温室气体（如二氧化碳等）对全球生态系统造成了严重的破坏。因此,为谋求可持续发展,在全球范围内推行“碳中和”战略已经形成了基本共识。氢能由于高能量密度,零碳排放等优点,被视为理想的清洁能源载体,因而在近年的研究中受到广泛关注。与工业上传统的蒸汽重整相比,电解水被认为是最具前途的制氢技术之一,该技术能够与太阳能、风能、潮汐能等可再生能源相结合,将过剩的能量储存利用,从而有效实现能源再分配的目的。在电解水制氢中,电催化剂发挥着关键作用。单原子催化剂作为一种新型的催化剂,具有独特的电子结构,可以作为电解水催化剂的理想模型。本文以过渡金属磷化物为载体,制备了分散性良好的贵金属单原子催化剂,结合同步辐射X射线吸收光谱和球差校正透射电子显微表征技术,从原子尺度上观察了催化活性中心的配位环境和分布状态,揭示了强金属载体间相互作用对析氢性能的影响。主要内容如下:（1）铱单原子析氢催化剂研究:利用湿化学法在泡沫镍上制得了一种新型的铱单原子催化剂（IrsA-CoPO）,通过球差电镜和同步辐射X射线吸收光谱证明铱以原子形式锚定在CoP/Co（PO3）2异质界面上。电化学性能测试表明,在碱性条件下,IrsA-CoPO产氢电流密度为10 mA cm-2时仅需33 mV过电位。此外,IrsA-CoPO有很高的本征活性,在过电位为100 mV时,其TOF高达5.89 s-1。通过密度泛函计算表明,Ir的锚定导致的强金属载体相互作用促进了电荷转移,从而提高了催化活性,（2）等离子体辅助制备钌单原子催化剂及其析氢性能研究:利用等离子体刻蚀载体表面,合成了一种新型的钌单原子催化剂PRu-CoPO。通过球差电镜揭示了 Ru以原子分散状态存在。通过X射线光电子能谱表明,经等离子体刻蚀后Ru与CoPO产生了强金属载体相互作用。这种强金属载体相互作用促进了金属活性位点与反应物的电荷转移,实现了高效的电催化析氢活性。在碱性条件下,PRu-CoPO产氢电流密度为10 mA cm-2时,过电位仅需18 mV,甚至优于Pt催化剂。
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