异相金属催化剂用于电-Fenton体系处理罗丹明B模拟废水的研究

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随着印染行业的发展,印染废水的组成愈加复杂,排放总量也不断增加,如何处理这些废水,成为亟待解决的问题。异相电-Fenton技术,由于其克服了传统Fenton应用pH窄,反应后产生大量铁泥等问题,以及在难降解废水的处理中表现出的高效性,成为了印染废水处理的一个重要的工艺选择。为了探究异相金属催化剂在电-Fenton处理印染废水中的最佳运行条件以及多金属协同作用机理,本研究在含铝的介孔材料MCM-41上负载铁和锰两种金属,探究催化剂的最佳制备条件,并对催化剂进行表征;将制备的催化剂投加到以碳毡为阴极、铂丝为阳极的电-Fenton体系中处理罗丹明B模拟废水,得出体系最佳的运行条件;研究罗丹明B的降解动力学规律,通过对罗丹明B降解过程的UV-vis分析,以及对催化剂中不同金属作用机制的分析,探讨异相电-Fenton体系降解罗丹明B的反应机理,具体结论如下:(1)通过共沉淀法制备了四种异相金属催化剂,未负载任何金属G1(MC M-41)、负载金属锰G2(Mn-MCM-41)、负载金属铁和锰G3(Fe-Mn-MCM-41)、以及负载铁锰铝G4(Fe-Mn/Al-MCM-41),通过对比发现G4的催化效率最高。通过单因素实验得出G4最佳制备条件为:焙烧温度550℃、焙烧时间6h、铁锰金属离子配比1:1、铁锰金属离子投加量均为0.018mol/L;采用XRD、BET、TEM、XPS分析手段对制备的四种催化剂进行表征,发现几种催化剂均保持良好的介孔结构,且负载的金属离子高度分散在催化剂表面;对催化剂G4进行重复使用实验,发现催化剂重复三次对罗丹明B的去除率均维持在90%以上且金属离子的浸出量较少,故催化剂G4具有较好的稳定性。(2)在以碳毡为阴极,铂丝为阳极的电-Fenton体系中,投加催化剂G4,通过单因素实验得出体系的最佳运行条件:罗丹明B的初始浓度为10mg/L,pH=5,曝气量为0.3L/min,电压为8V,电解质浓度为0.1mol/L,催化剂投加量=0.5g/L;通过对8个不同体系对比研究得出罗丹明B的去除是吸附作用、电化学氧化和Fenton氧化共同作用的结果,其中Fenton氧化占主导作用;罗丹明B溶液在最佳条件下处理3h后,去除率和TOC去除率分别达到99.6%和60%(3)对异相电-Fenton体系处理罗丹明B的反应机理进行探究,构建了异相催化剂G4催化氧化机理的反应方程;通过对比实验验证异相电-Fenton体系的活性物质为·OH;罗丹明B在异相电-Fenton体系中的降解较符合一级动力学方程;通过对罗丹明B降解过程的UV-vis分析,得出异相电-Fenton体系中罗丹明B的去除是共轭结构的破坏和N-去乙基化共同作用的结果;研究异相金属催化剂中的铁锰铝金属对催化效率的影响,制备含有不同金属的催化剂,用于异相电-Fenton体系处理罗丹明B,并对其去除率进行了动力学拟合,结果表明负载多种金属的催化剂催化效率高于负载单种金属的,负载金属锰的催化效率高于负载金属铁的,投加金属铝对催化剂催化活性影响不大,但是对催化剂稳定性的提高有很大作用。
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