氧化铌/镁铝水滑石负载金催化剂用于硝基苯部分加氢反应性能的研究

来源 :辽宁师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liyaohuaok
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Nb2O5作为一种典型的酸性载体具有多种晶型及多种形貌等结构特征;Au/Nb2O5催化剂在催化氧化反应中具有良好的催化活性,而将其用于加氢反应则鲜有报道。本文采用水热合成法制备Nb2O5载体,用沉积沉淀法制备Au/Nb2O5催化剂,通过不同方式修饰Nb2O5载体制得Au/Nb2O5-D、Au/Nb2O5-H、及Au/Nb2O5-O催化剂,用硝基苯加氢制取氧化偶氮苯的反应检测其催化活性。通过X-射线衍射(XRD)、H2-TPR、O2-TPD、NH3-TPD、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、X-射线光电子能谱(XPS)测试和傅里叶变换红外光谱(FT-IR),对载体和催化剂表征。对于Au/Nb2O5催化剂,分别考察了Au的负载量、反应时间、反应温度、金负载方法和硼氢化钠用量对反应性能的影响。0.2wt%Au/Nb2O5催化剂的催化活性优异,当Au与硝基苯的摩尔比为1:1000,反应4 h时,硝基苯的转化率和氧化偶氮苯的转化率分别达到99.3%和93.6%;当Au与硝基苯的摩尔比为1:10000时,反应仍具有较高的转化率和选择性,硝基苯的转化率为82.3%,目标产物氧化偶氮苯的选择性为97.3%。与酸性载体γ-Al2O3、ZSM-5、Si O2比较后发现,载体的可还原性、Au与载体之间的协同作用是影响其活性和稳定性更为重要的因素。层状双氢氧化物(LDH)由于其自身具有的独特性质被广泛应用于催化氧化反应中。在Au催化领域中,由于其特殊的刚性层状结构,能够控制金纳米粒子的大小,在一定程度上抑制其生长及烧结,发挥纳米金良好的催化性能。本文制备了Mg Al-LDH载体,通过XRD表征发现,其具备水滑石特殊层状结构。用沉积沉淀法制备Au/Mg Al-LDH系列催化剂,用硝基苯加氢制取氧化偶氮苯的反应检测其催化活性。考察了反应时间、金负载方式、焙烧处理方式、金负载量、载体金属比例、载体金属种类等因素对催化剂活性的影响,发现0.2wt%Au/Mg Al(3)-LDH-AT系列催化剂在硝基苯加氢反应中表现出优异的催化活性。当Au与硝基苯的摩尔比为1:1000时,硝基苯的转化率和氧化偶氮苯的选择性均高于90%。拓展底物实验表明,该催化剂对多数硝基苯类化合物具有加氢活性。
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