【摘 要】
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热电材料是能够实现热能与电能直接相互转化的新型能源材料,具有广阔的应用前景,其中half-Heusler热电材料ZrNiSn为高温热电材料,其热稳定性、机械性能较好,且使用温度接近工业废热温度,故为近年来国内外研究的热点。其优异的能带结构和晶格结构决定其拥有较高的热电性能,是极具应用前景的高温热电材料之一。文献中对其报道的成分都为固定配比的ZrNiSn成分,并未其单相固溶度的范围有明确的说明。本研
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热电材料是能够实现热能与电能直接相互转化的新型能源材料,具有广阔的应用前景,其中half-Heusler热电材料ZrNiSn为高温热电材料,其热稳定性、机械性能较好,且使用温度接近工业废热温度,故为近年来国内外研究的热点。其优异的能带结构和晶格结构决定其拥有较高的热电性能,是极具应用前景的高温热电材料之一。文献中对其报道的成分都为固定配比的ZrNiSn成分,并未其单相固溶度的范围有明确的说明。本研究通过测定其等温截面相图研究其单相ZrNiSn的固溶度范围,并藉此为依据设计其作为热电材料的成分并进行热电性能的研究。通过合金法分别测定了1173 K和973 K时ZrNiSn三元合金等温截面相图,为该体系热电材料的成分设计提供了重要的理论基础与指导。在1173 K时,等温截面相图存在9个单相区,6个三相区及4个两相区,ZrNiSn单相中Ni原子的固溶度范围为1.091.13(at.%)。在973 K时,等温截面相图中存在9个单相区,4个两相区,5个三相区,ZrNiSn单相中Ni原子的固溶度范围为0.98-1.07(at.%)。研究表明,在1173 K时ZrNiSn单相中Ni原子固溶度要比973 K时更加偏离固定配比ZrNiSn中Ni原子的固溶度。所设计的Ni1.09Sn1.04Zr合金,与固定配比的ZrNiSn合金相比,具有较低的热导率,较高的电导率及功率因子,最高ZT值(823 K)为0.63,与固定配比1:1:1的ZrNiSn合金相比,热电性能有较大的提高。所设计的Ni1.07Sn1.10Zr合金与NiZrSn合金相比,其热导率较高,但其在电导率、Seebeck系数及功率因子等方面都有较大的优势。其室温电导率为1.22×105 S·m-1,Seebeck系数先上升后下降,在723 K时达到最大值-210μV·K-1,功率因子在823 K时达到最大值44μW·cm-1·K-2,其ZT值在823 K时达到最大0.54。对基体进行Sb掺杂,调整载流子浓度,掺杂Sb元素后,试样的载流子浓度有所提高,霍尔迁移率下降,电导率以及功率因子都有所提高,。所设计热电性能最好的Ni1.09Sn1.04Zr合金在掺杂Sb后,电导率和功率因子有较大的提升,其室温电导率为2.9×105 S·m-1,功率因子在773 K时达到最大,由基体相的16μW·cm-1·K-2(773 K)提高到50μW·cm-1·K-2。
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