【摘 要】
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随着经济的发展,人们对化石能源的持续开发和大量使用带来了严重的环境污染等问题。质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有清洁、高效、操作简便、工作温度低、启动快等优点被研究人员重点关注,但其成本及寿命等制约了PEMFC的产业化进程。其中,在阴极大规模使用的铂碳催化剂是PEMFC成本的主要制约因素。因此,探究低铂、高活性、高稳定性、低成本的催化剂成为PEMFC研究的重点及热点。本文采用乙二醇还原法制备碳载
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随着经济的发展,人们对化石能源的持续开发和大量使用带来了严重的环境污染等问题。质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有清洁、高效、操作简便、工作温度低、启动快等优点被研究人员重点关注,但其成本及寿命等制约了PEMFC的产业化进程。其中,在阴极大规模使用的铂碳催化剂是PEMFC成本的主要制约因素。因此,探究低铂、高活性、高稳定性、低成本的催化剂成为PEMFC研究的重点及热点。本文采用乙二醇还原法制备碳载铂催化剂,考察了铁氮掺杂碳载体、铁氮掺杂碳载体的热处理条件等对所制备碳载铂碳催化剂氧还原(ORR)活性及稳定性的影响。并初步探索了石墨烯的制备及改性方法对催化剂性能的影响。采用电化学表征对催化剂进行了ORR活性测试和稳定性测试,采用比表面积及孔径测试仪(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等测试方法对催化剂及其载体材料的结构进行物化性能表征,探究催化剂的催化活性及稳定性与催化剂结构的关系。主要结果如下:1.以BP,EC600JD碳和改性的BP,EC600JD碳制备铂碳催化剂。当催化剂的载体为铁氮掺杂改性的BP碳时,Pt/Fe(N)BP-10 min催化剂的氧还原活性和稳定性较好。2.在氨气气氛下对铁氮掺杂碳BP载体进行热处理,并以改性载体为铂催化剂载体,考察热处理温度、时间等条件对铂催化剂氧还原活性、稳定性的影响。当热处理温度为900℃,热处理时间为10 min,与商品Pt/C催化剂相比,自制Pt/Fe(N)BP-10 min有着相当的氧还原初始活性;老化测试后,自制Pt/Fe(N)BP-10 min催化剂的氧还原起始电位负移约10 mV,电化学活性表面积损失约为1.8%,与商品Pt/C催化剂老化后相比(20 mV,43%),自制催化剂的稳定性得到明显提高。3.以改进的Hummers法制备的石墨烯具有较好的电化学性能;对石墨烯进行铁氮掺杂改性,可明显提高改性石墨烯的电化学活性。以改性石墨烯为碳载体,利用乙二醇还原法制备的Pt/Fe(N)GR有着最好的氧还原初始性能。4.对载体进行铁氮掺杂,均能有效提高担载铂催化剂的ORR活性,铁氮元素对载体的改性使得改性碳与铂粒子间的相互作用更利于铂粒子的分散、并在老化测试过程中阻碍铂纳米粒子的团聚。Pt/Fe(N)GR催化剂中存在的吡啶型氮和N-Fe型氮,及石墨烯材料的导电性能是其具有更好的初始活性的可能原因;而改性碳载体中含有较多的石墨型氮和载体本身的高BET表面积、多孔的特性,则是Pt/Fe(N)BP具有较好的活性及相对最佳的稳定性的可能原因。
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