【摘 要】
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目前,关于水热裂解提高稠油采收率的研究几乎都局限于外部催化剂对反应的催化作用,而忽略了外部催化剂进入油藏后可能与原位无机矿物形成复合物后共同催化水热裂解反应。因此,本论文设计并制备了外源和原位矿物的复合物,模拟稠油热采生产过程中的催化剂,优化反应条件,探讨反应机理,从而有利于指导生产。首先考察了实验所用油样的理化性质并对该实验水热裂解反应条件进行了筛选,结果表明:油样1的最佳反应温度为180℃,反
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目前,关于水热裂解提高稠油采收率的研究几乎都局限于外部催化剂对反应的催化作用,而忽略了外部催化剂进入油藏后可能与原位无机矿物形成复合物后共同催化水热裂解反应。因此,本论文设计并制备了外源和原位矿物的复合物,模拟稠油热采生产过程中的催化剂,优化反应条件,探讨反应机理,从而有利于指导生产。首先考察了实验所用油样的理化性质并对该实验水热裂解反应条件进行了筛选,结果表明:油样1的最佳反应温度为180℃,反应时间为4h,加水量为油样加量的20%,降粘率可以达到49.1%（30℃）;油样2的最佳反应温度为250℃,反应时间为4h,加水量为30%,降粘率可以达到31.9%（30℃）。进而合成了系列粘土负载柠檬酸盐和水杨酸盐,模拟外源和原位矿物的复合物。以此系列复合物为催化剂,考察了它们分别对油样1和油样2在水热解反应中的催化性能,B@Zn（Ⅱ）L1对油样1和油样2效果最佳,在30℃下,油样1的降粘率达到60.5%,油样2的降粘率为65.4%;B@Cu（Ⅱ）L2对油样1的催化降粘效果最佳,降粘率高达61.7%,B@Fe（Ⅲ）L2对油样2的催化降粘效果最佳,降粘率达到67.7%。进一步将催化剂B@Cu（Ⅱ）L2和B@Zn（Ⅱ）L1与供氢剂乙醇（加量为油样加量的30%）协同作用后,在30℃下,油样1的降粘率从61.7%和60.5%升高到91.5%和88.3%;催化剂B@Fe（Ⅲ）L2和B@Zn（Ⅱ）L1与供氢剂乙醇（加量为油样加量的10%）分别协同作用后,油样2的降粘率分别从67.7%和65.4%升高到80.1%和84.5%。对反应前后的稠油进行了热重分析（TGA）、差示扫描量热仪（DSC）、气相色谱分析（GC）和元素分析（EL）,结果表明:两个油样反应后,稠油中的部分高烃类化合物在反应后裂解为低烃类化合物,部分重质组分分解为轻质组分。轻组分会溶解部分重组分,因此析蜡点明显降低。元素分析结果表明,油样中N和S的含量分别下降,GC结果也表明高碳烃类化合物含量降低,低碳烃含量增加。最后,通过反应机理研究表明稠油反应过程中部分高碳烃类化合物中的C-C、C-O、C-N和C-S键等发生断裂,进而削弱大分子化合物间的氢键等作用力,抑制重质分子间的聚集以及原油中网络结构的形成,有效降低稠油粘度。
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