【摘 要】
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二氧化氮(NO2)是一种常见的有害气体,不仅会导致空气污染,还会危害到人体的健康。长期接触过量的NO2将严重损害人体的呼吸系统,增加患有气管炎、支气管狭窄、水肿甚至肺癌的风险。因此,开发制作出高性能NO2传感器具有重要的意义。金属硒化物半导体由于具有较高的载流子迁移率、优异的电学性质以及可调控的能带结构,在气体检测领域展现出了巨大的应用潜力。但是,仍存在着响应值较低、响应/恢复速度较慢等问题。本论
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二氧化氮(NO2)是一种常见的有害气体,不仅会导致空气污染,还会危害到人体的健康。长期接触过量的NO2将严重损害人体的呼吸系统,增加患有气管炎、支气管狭窄、水肿甚至肺癌的风险。因此,开发制作出高性能NO2传感器具有重要的意义。金属硒化物半导体由于具有较高的载流子迁移率、优异的电学性质以及可调控的能带结构,在气体检测领域展现出了巨大的应用潜力。但是,仍存在着响应值较低、响应/恢复速度较慢等问题。本论文以不同晶体结构的ZnSe和SnSe2为研究对象,通过改变敏感材料的微观形貌、构建异质结构和贵金属改性等方式,有效地提升了ZnSe和SnSe2基传感器对低浓度NO2气体的气敏性能。此外,基于密度泛函理论设计并构筑了气体吸附模型,揭示了敏感材料与NO2分子之间的传感机制,为气敏机理的分析与讨论提供了理论依据。主要研究内容如下:(1)采用原位氧化法制备了具有介孔结构的ZnSe/Zn O异质结,分析了介孔结构的形成原因,研究了不同氧化温度、氧化时间对其气敏性能产生的影响。与单组份的ZnSe和Zn O传感器相比较,基于ZnSe/Zn O异质结构的传感器在200°C时,对8 ppm NO2气体的响应值约为10.42,是Zn O传感器的7.3倍,而此时单组份ZnSe传感器尚未表现出气敏响应。由此可见,通过构建异质结的方式,有效地提升了ZnSe基传感器的气敏性能,并显著的降低了传感器的工作温度。(2)利用SnO2作为复合材料的第二相组分,在保留了介孔结构的基础上,制备了ZnSe/SnO2微米球状复合材料。基于ZnSe/SnO2异质结构的传感器在160°C时达到了最佳工作温度,对2.4 ppm NO2气体的响应值约为6.94,是单组份SnO2传感器的2.4倍。其响应/恢复时间分别约为64和52秒,与SnO2传感器相比,分别减少了85和81秒。可见,该传感器对NO2气体的敏感性及其工作温度均得到了明显的改善。此外,运用密度泛函理论计算了ZnSe/SnO2异质结构对NO2气体的吸附能以及电荷转移情况,从理论的角度为气敏机理的讨论提供了有力依据。(3)探索了二维层状结构的SnSe2对低浓度NO2气体的敏感性,并在此基础上,采用贵金属改性的方法,显著地提升了SnSe2基传感器的气敏性能。所制备的Au Pt/SnSe2传感器在130°C时,对浓度为8 ppm的NO2气体的响应值约为4.62,是单组份SnSe2传感器的2倍。其响应/恢复时间约为82和137秒,与SnSe2传感器相比分别降低了63%和43%。Au Pt/SnSe2传感器的气敏性能,与仅使用Au或Pt单金属修饰的SnSe2基传感器相比,表现的更为优异。此外,结合密度泛函理论,揭示了Au Pt/SnSe2传感器对NO2气体的增敏机理,可能与“电子敏化”、“化学敏化”以及Au Pt双金属间的“协同效应”有关。
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