【摘 要】
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该文综述了SO/MM型固体超强酸和附载氧化物型固体超强酸的研究进展、制备方法、酸中心类型、在化学反应中的应用,以及应用于苯胺N-甲基化反应的固体催化剂现状;制备了SO/MO型
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该文综述了SO<,4><2->/M<,x>M<,y>型固体超强酸和附载氧化物型固体超强酸的研究进展、制备方法、酸中心类型、在化学反应中的应用,以及应用于苯胺N-甲基化反应的固体催化剂现状;制备了SO<,4><2->/M<,x>O<,y>型SO<,4><2->MoO<,3>-ZrO<,2>与附载氧化物型MoO<,3>-ZrO<,2>两系列固体超强酸,将基应用于苯N-甲基化反应,获得较好的转化率与选择性.空速为0.1h<-1>,醇胺配比为3:1,反应温度为260℃的反应条件下,钼担载量在0.05-0.2范围内,600-700℃焙烧后制得的这两系列系的催化剂均能使苯胺转化率过到90﹪,活性最好的催化剂可使生产物N-甲基苯胺(NMA)的选择性达80﹪左右.运用流动Hammett指示剂法,IR法,吸附吡啶IR法,XRD法,BET法,TG-DTA法对这两个系列催化剂进行表面物理化学性质与结构的表征.IR分析表明,催化剂SO<,4><2->/MoO<,3>-ZrO<,2>中SO<,4><2->以螯合双配位和桥双配位鸨民表面金属原子相结合.吸附吡啶IR分析表明,SO<,4><2->/MoO<,3>-ZrO<,2>、MoO<,3>-ZrO<,2>两系列催化剂的培烧过程中,MoO<,3>和硫酸逐渐分散到ZrO<,2>的表面,抑制ZrO<,2>发生晶化作用,阻止晶粒长大,形成介稳定介稳的四方相.因此SO<,4><2->和MoO<,3>的加入可以起到减缓ZrO<,2>的晶化程度,稳定介稳的四方相和增大样品比表面的作用,且SO<,4><2->和MoO<,3>存在着明显的协同作用.
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