石墨炔基复合材料的制备及其光热抗菌性能研究

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由于抗生素的滥用,耐药性细菌不断出现,使传统抗感染疗法治疗效果大大减弱,细菌感染成为人类健康最大的威胁之一,因此迫切需要开发新的抗感染疗法。在过去的几十年里,科研人员已经开发了多种不依赖抗生素的抗感染治疗方法,如基于生物活性材料的抗菌疗法、光动力疗法(PDT)和光热疗法(PTT)。在这些方法中,PTT在治疗细菌感染疾病方面显示出越来越大的潜力。光热剂(PTA)可以将光能转化为热能,从而导致膜破裂、蛋白质变性和不可逆的细菌损伤。石墨炔(Graphdiyne,GDY)作为一种新的碳同素异形体,其独特的电子结构如半导体特性和优异的光吸收能力使其在催化、生物医学、能源和传感等领域引起了广泛的研究。本文以GDY为基础,制备了石墨炔负载金银纳米笼(AuAg/GDY@PEG)、金银纳米笼负载氮掺杂石墨炔量子点(N-GDQDs/AuAg)和石墨炔/石墨烯负载锰异质结构(Mn/GDY/G),研究了他们在近红外(NIR)光照射下的抗菌性能。主要研究内容如下:1.制备了具有生物相容性的AuAg/GDY@PEG复合材料。金银纳米笼(AuAg)和GDY的结合获得了增强的光热效应,GDY和AuAg的抗菌作用协同用于抗感染治疗。研究了AuAg/GDY@PEG的体外抗菌活性,对金黄色葡萄球菌(S.aureus)和大肠杆菌(E.coli)的抗菌效率均>99.999%,并显示出了广谱抗菌活性。基于AuAg/GDY@PEG的光热转换效应,成功建立了一种简易的病原菌光热免疫分析方法。基于夹心免疫反应,含有抗体的微孔板与被测细菌特异性结合,进而与表面有抗体修饰的AuAg/GDY@PEG结合,以808 nm NIR光照射下的温度变化作为检测信号,实现了病原菌的定量检测。2.通过将氮掺杂氧化石墨炔量子点(N-GDQDs)负载到AuAg上,获得了一种在近红外区域上具有强局域表面等离激元共振(LSPR)效应的N-GDQDs/AuAg异质结构纳米酶。这种纳米酶可以通过LSPR效应产生热载流子,表现出光热效应,并且在NIR光照射下获得显着增强的过氧化物模拟酶(POD)活性。实验和理论计算均表明,N-GDQDs/AuAg增强的催化性能源于N-GDQDs的窄带隙半导体特性、AuAg的LSPR效应。此外,这种纳米酶被证明在体外和体内对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌(MRSA)、S.aureus和E.coli均有>99.999%的抗菌效率。3.将薄层的GDY生长在具有良好光吸收和导电能力的单层石墨烯表面形成GDY/G异质结构,然后将具有POD活性的Mn原子负载于GDY/G表面,制备了具有光热和POD性能的Mn/GDY/G抗菌材料。GDY高的比表面积和丰富的锚定位点促进了Mn原子均匀分布,提高了活性位点数量,提高了Mn/GDY/G的催化活性。通过将PTT和活性氧(ROS)结合,Mn/GDY/G表现出了对S.aureus和E.coli>99.999%的抗菌效率。
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