【摘 要】
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地下水中重金属严重威胁着整个生态系统。渗透反应墙技术因经济高效、环境影响小、修复后易分离等优点而倍受关注。反应介质作为该技术的核心,其中水凝胶可通过静电、配位等多种作用高效富集重金属,且具有优良的亲水性和溶胀性等特性,成为近几年的研究热点。生物质纤维素来源广泛、价格低廉,其衍生物羧甲基纤维素富含羟基与羧酸根,可有效结合重金属阳离子,是合成水凝胶的理想基体;聚乙烯亚胺零电点高,含丰富质子化胺基,可通
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地下水中重金属严重威胁着整个生态系统。渗透反应墙技术因经济高效、环境影响小、修复后易分离等优点而倍受关注。反应介质作为该技术的核心,其中水凝胶可通过静电、配位等多种作用高效富集重金属,且具有优良的亲水性和溶胀性等特性,成为近几年的研究热点。生物质纤维素来源广泛、价格低廉,其衍生物羧甲基纤维素富含羟基与羧酸根,可有效结合重金属阳离子,是合成水凝胶的理想基体;聚乙烯亚胺零电点高,含丰富质子化胺基,可通过静电引力去除重金属阴离子。本文优化制备了新型羧甲基纤维素/聚乙烯亚胺(CMC/PEI)复合水凝胶,优选Cr(Ⅵ)和Cd(Ⅱ)为典型重金属类污染物,考察其对单、双组份重金属的去除特性及环境共存物的影响规律,并结合多种表征方法揭示CMC/PEI复合水凝胶对两种典型重金属的强化与协同去除机制。以CMC为基体,PEI为掺杂剂,环氧氯丙烷(ECH)为交联剂,通过“一步法”制备强亲水性的新型生物质基复合水凝胶。多种表征结果表明该复合水凝胶具有多孔网络结构,并具有较好的热稳定性和机械稳定性。利用响应曲面法(RSM)优化调控复合水凝胶的制备配比,并通过考察不同制备配比下复合水凝胶对Cr(Ⅵ)的吸附行为,得到最佳CMC、PEI和ECH含量分别为1.60%、2.73%和 2.37%。CMC/PEI复合水凝胶对Cr(Ⅵ)的吸附量在pH为3时最优,对Cd(Ⅱ)的吸附量随着pH升高逐渐增大。准二级动力学模型更适合描述两种重金属的吸附动力学行为。Freundlich模型对Cr(Ⅵ)和Cd(Ⅱ)的等温吸附数据拟合效果较好。热力学参数表明该复合水凝胶对两种重金属的吸附过程均是吸热、熵驱过程。无机阳离子对Cr(Ⅵ)吸附的影响较小(抑制率仅为2.70%-3.22%),且对Cd(Ⅱ)吸附均具有显著的促进作用(促进率为13.58%-28.42%)。无机阴离子对Cr(Ⅵ)吸附的抑制率遵循PO43->SO42->Cl->NO3-的规律,且对Cd(Ⅱ)吸附的促进率遵循SO42->Cl->PO43->NO3-的规律。循环再生实验结果显示,四次循环后Cr(Ⅵ)和Cd(Ⅱ)的吸附量分别下降了 8.70%和2.50%,表明该复合水凝胶的吸附和再生性能基本稳定。对于Cr(Ⅵ)超标100倍和Cd(Ⅱ)超标20倍的模拟污染地下水,经吸附处理后可满足《地下水质量标准》(GB/T 14848-2017)Ⅲ类标准。傅立叶变换红外光谱(FTIR)及X射线光电子能谱(XPS)等进一步揭示了两种重金属的主要去除机制:弱酸性条件下,Cr(Ⅵ)主要以HCrO4-形态通过静电引力与质子化胺基作用,随后被羟基还原为Cr(Ⅲ),且生成的Cr(Ⅲ)通过配位沉淀作用被富集;Cd(Ⅱ)主要通过与羧基、羟基及中性胺基的配位作用被吸附。进一步考察了 CMC/PEI复合水凝胶对双组份重金属的共去除行为,等温共吸附结果表明两种重金属具有协同去除特征。无机阳离子对双组份Cr(Ⅵ)和Cd(Ⅱ)吸附的影响较小,抑制率分别为0.41%-0.68%和0.04%-1.97%。无机阴离子对Cr(Ⅵ)吸附的抑制率遵循PO43->SO42->NO3->Cl-的规律,而PO43-对Cd(Ⅱ)吸附具有显著促进作用(促进率高达80.00%)。循环再生实验结果显示,四次循环后该复合水凝胶对Cr(Ⅵ)和Cd(Ⅱ)的吸附量分别为初始的89.51%和90.79%,进一步表明其可靠的吸附和再生性能。对于Cr(Ⅵ)超标100倍和Cd(Ⅱ)超标20倍的模拟双组份污染地下水,经处理后均可满足《地下水质量标准》(GB/T 14848-2017)Ⅲ类标准。结合预负载实验及系列表征方法,进一步揭示了两种重金属的共去除机制:Cr(Ⅵ)结合在质子化胺基后通过静电屏蔽作用削弱了 CMC/PEI复合水凝胶与Cd(Ⅱ)间的静电斥力,从而促进了 Cd(Ⅱ)与表面羟基、羧基及中性胺基配位;配位在中性胺基上的Cd(Ⅱ)形成了阳离子桥,可通过静电引力进一步吸附Cr(Ⅵ)。
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