作为环境中的大量元素,氟既为人体所必须同时也会给人体带来危害。但随着社会经济发展,全球已经有超过2亿人口面临着饮用水氟污染的威胁。自然环境中矿物和水体界面处发生的生物化学过程驱动着全球氟循环,由于气候、水文、矿物和水体的化学性质等因素影响,难以实现在这种微小尺度上的原位氟循环监测。而这些过程可以被一种被动采样技术,梯度扩散薄膜技术(diffusive gradients in thin-films,DGT)有效地捕捉到,这为开发便携准确的氟离子原位监测方法提供了思路。然而,对氟离子检测方法的尝试一直受制于氟离子吸附剂有限的工作范围。一种由含有三种金属氧化物(铁、铝和铈)混合颗粒的吸附膜组装而成的新型DGT装置被成功开发和评估。经过实验室表征,这种新型DGT装置可以在离子强度(NO3-)0-200 mmol L-1以及pH 4.3-9.1范围内保持有效准确的氟离子检测性能,且不受水体中常见的大量阴离子Cl-和SO42-的干扰,每个装置吸附容量可以达到约250 μg(98±8 μg cm-2),即对于氟离子浓度为1 mg L-1的水体,放置时间可以超过两周,满足了高浓度水体的监测要求。DGT方法检出限则低至12 μgL-1(以放置24 h计算所得),且随着放置时间的延长会进一步降低,同时也满足了低氟离子浓度水体的监测要求。为了进一步验证该新型DGT方法的适用性,我们在自然水体和含氟废水中进行了野外实验,并与主动采样方法所得数据进行了比较,结果表明自然水体中DGT方法与主动采样方法所得数据基本一致,而在含氟废水中,由于氟离子浓度波动较大且氟存在形态更为复杂,DGT方法所得数据略低于主动采样方法所得值,这主要是因为DGT方法所测的是一段时间内的平均浓度且对氟离子具有高度选择性,而主动采样所测的是时间点的浓度且对应的是溶解态氟的总量,因此DGT方法更能反映水体中的真实值。为了更进一步研究氟离子的生物地球化学过程,我们选取了氟污染湖泊的沉积物进行野外实验,结果表明,基于DGT技术开发的DGT探针可以在厘米尺度上反映氟离子在沉积物纵向上的一维分布,这大大提高了沉积物研究的分辨率,且观察到水体和沉积物界面处的氟离子迁移转化过程,我们发现界面处氟离子的流量和流向因沉积物性质差异而差别巨大,砂质含量较高的沉积物更可能作为氟离子汇入场所存在,而泥质含量较高的沉积物偏向于氟离子来源场所存在,这为氟离子的归趋研究提供了宝贵的技术手段,更为氟离子的生态风险评价提供了准确的数据支撑。