近年来,水凝胶因具有类人体组织的“软湿”特性,同时机械性能灵活等特点,在柔性电子器件等领域展现出极大的优势并备受关注。但目前功能性水凝胶主要由合成高分子材料组成,其大多存在环境问题或在使用中存在生物相容性问题。蚕丝为天然生物质材料,安全无毒,具有优异的生物相容性。随着人们对其结构、性能的深入了解,其应用范围已突破传统的纺织领域。利用其脱胶溶解后形成的再生丝素蛋白（简称丝素蛋白,Silk Fibroin,SF）所设计的SF水凝胶材料结合了蚕丝和水凝胶的优势。尤其是SF水凝胶易功能性设计兼具生物相容的特性,使其近年来在柔性电子器件领域的开发极具潜力。基于目前（1）水凝胶柔性应变传感器除具传感器基本特性,难以同时集合其他必要功能（如自修复、自黏附等）。（2）多功能水凝胶柔性应变传感器直接黏附于皮肤表面大多不具有生物安全性。（3）水凝胶柔性应变传感器保湿性差,不能应用于低温、水下等环境的问题。本文以天然生物质高分子材料桑蚕丝制备的SF为基材,结合无机盐、导电聚合物等活性材料,制备了基于SF并同时具有自修复、自（湿）黏附、宽工作应变范围、具有良好生物相容性、抗菌性、高保湿耐低温、稳定电学性能及应变传感性的多功能SF导电水凝胶,以设计出能够更好满足实际应用需求,适应不同应用环境的柔性应变传感材料。主要研究内容及结论如下:（1）选择生物相容性组分聚乙烯醇（PVA）、硼砂、SF、单宁酸（TA）为组分,设计了一种网络结构完整且同时集合多种功能的SF离子导电水凝胶（命名:PBST）。其中,利用四者交联形成的动态硼酸酯键、邻苯二酚-硼酸酯键,以及多重氢键的协同作用,使PBST在无需外界刺激下即有快速的机械性能（60 s,自修复效率达82.26%）和电学性能（1.3 s）的自修复能力。通过TA的邻苯二酚基团赋予PBST容易剥离且无残留的黏附性,并对不同材料表面表现出重复黏附性。以SF作为基材和增强剂稳定PVA和硼砂的非牛顿行为,同时巧妙作为交联剂与TA结合,降低TA对水凝胶网络的解离,提高水凝胶的机械性能与黏弹性;SF与TA配合,在不损失其他性能的情况下实现水凝胶的黏弹性可调,使PBST可与皮肤共形接触,并具有良好的拉伸性（应变＞1000%）。除以上功能,B（OH）4-和Na+为PBST提供导电性。PBST同时具有宽的应变传感范围（＞650%）及高应变灵敏度（650%,GF=1.66）,稳定电学性能及大应变下的循环耐久性（100%,＞250次循环）。PBST具有良好的生物相容性和抗菌性。可直接黏附于人体表面,实现各关节（大应变）和面部微表情（小应变）的运动监测。这种同时具有多种协同功能的PBST导电水凝胶材料极具作为柔性应变传感器的潜力。（2）针对水凝胶应变传感器在低温下变“脆及硬”,失去机械灵活性和电学性能,在常温下保湿性差,影响使用寿命和性能稳定性以及鲜见抗冻水凝胶同时具有自修复、自黏附性和生物安全性报道等问题。在第一部分研究的基础上,通过具有抗冻机制的二元溶剂（乙二醇（EG）/水）,结合能够平衡内部多种性能的冻融处理,设计并制备了 PSEBT（PVA、SF、EG、硼砂和TA）水凝胶。探讨其凝胶机理、结构,水凝胶功能性（自修复、自黏附、抗冻、高保湿、抗菌）实现的机制,表征了导电和传感性能。结果表明,EG与其他四种组分具有良好的相容性,构建了三维层次化凝胶网络。与水分子之间丰富的氢键结合能力赋予了 PSEBT抗冻能力（相转变温度低至-39 ℃）和高保湿性（标准大气环境,24 h,97%）。冻融处理弥补了水凝胶在平衡水凝胶的自修复、自黏附、可拉伸性能时在机械性能的损失,提高了水凝胶的机械性能。抗冻机制及平衡机制保留了功能性组分赋予水凝胶的可拉伸性、快速自修复性（机械、电学、应变传感方面）、自黏附性、抗菌性、导电性及对人体大小应变监测的能力。在实现对全人体表皮范围运动监测的同时可感知运动速度的变化并区分运动方向。另外,TA含量一定时,可通过EG结合冻融处理提高PSEBT机械性能及黏附能力。相比普通抗冻水凝胶,PSEBT除具有低温下优异的机械灵活性还同时拥有低温自修复性、低温黏附性、低温导电性及应变敏感性。在-23℃的低温环境中依旧可以进行人体运动监测。并且基于稳定的电学性能可在低温下通过控制身体运动进行摩尔斯密码的表达,实现无声通信。该部分内容成功设计了一种能够应用于低温环境且同时具有自修复、自黏附、生物安全性的水凝胶柔性应变传感器。（3）针对水分子填充在传感器与组织界面处,会导致大部分水凝胶材料的自修复、自黏附性、应变传感等性能减弱或消除,影响使用的稳定性,进而使水凝胶柔性应变传感器的水下使用受到局限的问题,以及目前报道的水下柔性应变传感器大多存在生物相容及环境问题（利用疏水含氟离子液体）的研究现状。基于前两部分内容中对SF和TA易交联和各自功能特性的深入认识,及电子导电水凝胶水下稳定性较离子导电水凝胶更强。本文第三部分以SF结合TA为凝胶基底,并将导电聚合物聚吡咯（PPy）以原位聚合的方式与两者引入同一凝胶网络,设计了相比离子导电水凝胶更适合水下应用的SF/TA@PPy电子导电水凝胶。并对其形凝胶机理、结构、性能及运动监测能力以及作为应变传感器在水下的应用进行了全面分析。结果表明,动态可逆的氢键作用、金属配位键（TA-Fe3+）、疏水作用的协同作用使SF/TA@PPy具有可牵伸能力（拉伸应变＞500%）并且无论在空气中还是水下,无需外界刺激,都具有快速的自恢复能力（电学、机械、应变传感性）;对不同材料都表现出黏附性及湿黏附性（水中72 h后,依旧黏结并具有皮肤顺应性。黏结聚四氟乙烯板,在水中浸泡5天后,湿黏结强度没有明显降低）。SF/TA@PPy同时具有优异的抗菌性和生物相容性。PPy赋予水凝胶导电性,使其对人体各个关节和区域都具有普遍的监测能力,在水中对人体运动依旧具有稳定且准确的监测能力。直接黏附于身体表面,在水中可通过规律有节奏地运动进行摩尔斯密码表达,实现水下通信。相比常见的水下传感材料,成功设计了一种能够应用于水下环境且同时具有自修复、自黏附、生物安全性的水凝胶柔性应变传感器。研究表明,以SF为基材可以设计和制备具有多种功能及生物相容性的柔性应变传感器并为其在低温环境、水下环境的应用提供了一种新的途径。