燃烧合成工艺制备氮化硅粉体及相组成影响因素的研究

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氮化硅陶瓷是一种新型的高温结构陶瓷,由于它具有优异的性能而在一些新的技术领域中得到高度重视,并对其进行了研究、开发和应用。而氮化硅粉末是氮化硅陶瓷制品的原料,其质量优劣直接影响氮化硅陶瓷的性能。目前生产氮化硅粉末的几种方法不可避免的存在工艺时间长、能耗大,成本高等缺点。近几年来燃烧合成方法引起了材料工作者的兴趣,这种方法利用外加热源点燃反应物坯体,利用材料合成过程中放出的化学反应热来自行维持合成过程,具有过程简单、操作方便、产率高、反应时间较快、产物纯度高、成本低等特点,但是难于控制反应温度,因此本文通过改变宏观因素来探讨它们对燃烧产物相组成的影响及影响机理,这对于氮化硅粉末的制备有着重要的理论意义和实际意义。 本文结合x-衍射实验结果,运用“归一法”定量计算氮化硅粉末相组成,并探讨了原料中添加剂(NH4Cl)含量、稀释剂(Si3N4)含量、初始硅粉粒度和反应压力等因素对燃烧合成氮化硅粉末的相组成的影响。 添加剂(NH4Cl)中的杂质氧和水蒸气可以促进α相的生成,而且NH4Cl可以降低反应温度,减缓α相到β相的相变,因此随着原料中NH4Cl含量的增加,燃烧产物中的α相含量增加。稀释剂(Si3N4)含量在30wt%到60wt%之间才可以点燃,而稀释剂在反应的过程中既可以促进β相的形成,又可以减缓α相到β相的相变,使α相含量增多,因此随着稀释剂含量的改变,燃烧产物的相组成要发生不同的变化。硅粉粒度可以影响燃烧反应机制,初始硅粉粒度越细,单位面积上的硅蒸发量就越大,反应速率也越快,反应越激烈,温度越高,相变越充分,因此燃烧产物中α相含量也越少。Si与N2的高温燃烧反应依赖氮气的渗透,氮气压力越高,那么渗透作用就越强,但是N2压力高,α-Si3N4在液相中的溶解度降低,即相变速度变慢,会阻碍α相到β相的转变。 本文最后还讨论了稀释剂(Si3N4)和硅粉粒度对燃烧产物晶体粒度的影响,即稀释剂(Si3N4)含量增多,晶体的粒度越大;原料的粒度的减小,晶体的粒度越小。
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