高效稳定全无机红光钙钛矿发光二极管的制备与性能研究

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基于发光二极管(LED)技术的扎实研究基础和钙钛矿自身的优异特性,钙钛矿发光二极管(PeLEDs)的发展在短短八年间有了飞速的上升,效率也频频突破。虽然成果众多,但是对于器件稳定性以及红光PeLED器件的研究尚有不足。本论文基于CsPbI3-xBrx体系,结合维度调控、界面调控等手段,对前驱液成分进行改进,旨在优化钙钛矿结晶,制备高质量薄膜和实现高性能红光PeLED器件。针对上述问题,首先,基于含有苯乙碘化铵(PEAI)配体的全无机CsPbI3-xBrx体系,通过调整组分中Cs/Pb的摩尔比进而实现钙钛矿结晶、成膜以及光学性能的调控,过量I-和Cs+可以有效对卤素缺陷进行钝化作用并克服由于金属Pb带来的荧光猝灭,改善薄膜覆盖率。制备的器件在3.6 V的工作电压下具有6.51%的外量子效率(EQE),最大亮度和光度效率分别为1212 cdm-2和1.70 cd A-1。其次为了进一步提升器件性能,结合无机盐引入能对钙钛矿成膜结晶控制和稳定性产生的促进作用,对前驱体溶液添加微量ZnI2,从而有效降低并钝化钙钛矿的缺陷,抑制辐射非复合,提升了辐射复合几率。微量添加剂引入后诱导的晶格收缩促使更加稳定的钙钛矿的形成,器件在666nm处表现出较强红光,最大亮度高达4258 cd m-2,EQE也被提升至9.93%,且在初始亮度为100 cd m-2时半衰期(T50)高达2667 h。此工作为实现高稳定性的器件提供了可行思路。最后,基于PEAI的单配体钙钛矿,结合双有机配体PEAI和1-萘甲基碘化铵(NMAI),通过调控配体比例,进而使晶粒缩小,有效控制n值分布,其薄膜的光致发光(PL)和瞬态PL也展示出较强的荧光和较长的激子寿命。最优的红光PeLED最大亮度达2130 cd m-2,EQE为9.34%,对应器件的T50达1808.4 h。此外,基于此制备的柔性红光PeLED也收获了 5.96%的EQE。双配体作为一种简便可行的办法,较单配体薄膜的使用在各性能上均有提升,并能使薄膜更加稳定。
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