【摘 要】
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合理设计和可控合成稳定的高效催化剂对于解决能源紧缺至关重要。Pt基纳米材料由于其优异的催化性能,被广泛地应用于能源转化领域。大量研究表明:催化剂的表界面结构与催化性能之间存在密切联系。因此,深入研究Pt基纳米材料的表界面结构与催化性能之间的关系是开发高效催化剂的前提和基础。本文利用简单的合成方法对Pt基纳米材料的表界面结构进行精细调控,并系统地研究了 Pt基纳米材料表界面结构调控对于甲醇氧化和轻质
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合理设计和可控合成稳定的高效催化剂对于解决能源紧缺至关重要。Pt基纳米材料由于其优异的催化性能,被广泛地应用于能源转化领域。大量研究表明:催化剂的表界面结构与催化性能之间存在密切联系。因此,深入研究Pt基纳米材料的表界面结构与催化性能之间的关系是开发高效催化剂的前提和基础。本文利用简单的合成方法对Pt基纳米材料的表界面结构进行精细调控,并系统地研究了 Pt基纳米材料表界面结构调控对于甲醇氧化和轻质烷烃脱氢反应催化性能的影响。具体的研究内容如下:（1）开发Bi修饰的Pt纳米颗粒催化剂,其中部分Bi与Pt合金化可以有效地调控Pt的电子结构,使其呈现富电子状态,从而调节Pt活性位点对反应底物和中间体的吸附强度。此外,大量无定形Bi2O3的表面修饰可以促进吸附态OH自由基（OHads）的生成,促进Pt活性位点上吸附CO中间体的氧化消除,从而提升了Pt基纳米催化剂在甲醇氧化反应中的催化活性和稳定性。Pt0.7Bi0.3纳米颗粒催化剂的性能最优,其电流密度是纯Pt纳米颗粒催化剂的6.3倍。并且在10000s稳定性测试后,Pt0.7Bi0.3纳米颗粒催化剂的电流密度仍能保持在初始活性的36%,相比与纯Pt纳米颗粒催化剂具有更优异的稳定性。（2）构筑碱土金属Mg掺杂的Pt-Ga/S-10催化剂,可以有效地抑制正丁烷脱氢异构、积碳和过度C-C裂解,在正丁烷脱氢反应中大幅提升1,3-丁二烯的选择性。此外,Mg掺杂还有助于提高Pt活性位点在载体表面的分散度,在酸性活性位点中和的情况下通过暴露更多的Pt活性位点使得反应活性增加。在625℃下,0.1Pt·6Mg·2Ga/S-10催化剂的性能最佳,其正丁烷转化率达到82.14%,1,3-丁二烯选择性和时空产率分别为35.8%和1.98 g·gcat.-1·h-1,并在100个脱氢-再生循环性测试中表现出良好的稳定性。
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