【摘 要】
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绿色低碳发展不仅是衡量高质量发展成效的重要标尺,也是促进高质量发展的有效手段。在可预见的技术经济条件下,为实现碳中和愿景,人们大力研究和开发清洁、高效、可持续发展的新能源。以水为原料生产洁净氢能的电化学水分解技术具有反应条件温和、反应器形式紧凑等优势,且用于驱动反应的电能可由太阳能、风能、潮汐能等可再生能源提供,被认为是一种很有前途的可持续氢能转换和储存技术。寻找高活性、高耐久性、低成本的析氢/氧
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绿色低碳发展不仅是衡量高质量发展成效的重要标尺,也是促进高质量发展的有效手段。在可预见的技术经济条件下,为实现碳中和愿景,人们大力研究和开发清洁、高效、可持续发展的新能源。以水为原料生产洁净氢能的电化学水分解技术具有反应条件温和、反应器形式紧凑等优势,且用于驱动反应的电能可由太阳能、风能、潮汐能等可再生能源提供,被认为是一种很有前途的可持续氢能转换和储存技术。寻找高活性、高耐久性、低成本的析氢/氧反应（HER/OER）电催化剂来替代贵金属基催化剂,对电解水技术的的大规模应用具有重要现实意义。NiFe基化合物以其低成本、高可用性以及优良的析氢和析氧催化性能而受到越来越多的关注。本文通过合理设计构筑了以Ni和Fe两种过渡金属为主的一系列电催化材料,并进一步探究材料的组成、形貌结构、分析了材料微观结构与宏观催化活性的关系。具体内容如下:1、通过对在泡沫镍上原位生长的Fe Mn共掺杂Ni（OH）2纳米片进行配体蚀刻,构筑了由金属有机骨架和氢氧化物组成的自支撑纳米催化剂Fe Mn-Ni（OH）2@MOF/NF。得益于独特的层级结构、多金属活性节点和两种原位生长的活性材料,所制备的Fe Mn-Ni（OH）2@MOF/NF表现出出色的OER活性,仅需要199 m V的过电位即可驱动10 m A cm-2的电流密度,并具备优异的稳定性。该研究为高性能OER电催化剂的设计提供新的策略。2、通过水热反应并结合水解刻蚀策略,在泡沫铁（IF）表面构筑了以金属有机框架（MOF）作为自牺牲模板部分转化为层状双氢氧化物（LDH）的自支撑电催化剂。通过调控Ni的用量和反应时间,筛选出性能最优的催化剂NiFe-LDH@Fe-MOF/IF-2,并探究形貌对催化性能的影响。得益于具有大活性面积和丰富活性位点的独特分级结构,高活性非晶NiFe-LDH和Fe-MOF的耦合,以及MOF阵列在IF上原位生长的高电导率和稳定性,得到的NiFe-LDH@Fe-MOF/IF-2在碱性电解液中表现出优异的析氧反应（OER）活性,分别需要183、237和257 m V的过电位以驱动10、100和200 m A cm-2的电流密度,并且保持至少20 h的长期稳定性。这项工作为自支撑MOF衍生的高性能NiFe基电催化剂的设计和开发提供了新的见解。3、通过一步油浴法将Ru掺杂到Fe3O4和Fe Ni层状双氢氧化物的复合物中,并在泡沫铁表面成功合成了一种自支撑的无粘合剂双功能电催化剂Ru-Fe3O4@Fe Ni-LDH/IF。独特的3D核壳微花结构,活性成分和导电基材的紧密结合以及Ru的掺杂,提供了丰富的催化活性位点,有效地调整了电子结构,加速电子/粒子转移,从而大大提高了材料的电催化活性和耐久性。值得注意的是,当使用Ru-Fe3O4@Fe Ni-LDH/IF作为阳极和阴极进行整体水分解时,仅1.52 V的电池电压就可以达到10 m A cm-2的电流密度,并且还保持了至少36 h的显著稳定性。这项工作为杂原子掺杂NiFe基材料的双功能电催化剂的设计提供了可行的思路。4、利用非晶态镍纳米片（Ni-ANS）包裹3D多孔IF基底上的NiFe2O4纳米颗粒,成功构筑了一种具有独特的纳米花结构的电催化剂Ni-ANS@NiFe2O4/IF,系统研究了金属元素Ni的引入与催化剂形态的演变对其电化学活性的影响,深入探索了物质组成、形貌结构、催化性能三者的构效关系。实验证明:独特的纳米花结构、多种活性物质的协同作用、催化材料与导电基底的耦合会显著增强催化性能。Ni-ANS@NiFe2O4/IF在10、100和200 m A cm-2的电流密度下只需要209、251、270 m V,同时能在高电流密度下保持良好的长期稳定性。这项工作为高效NiFe基OER催化剂的设计拓宽了新的视野和途径。
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