【摘 要】
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病原微生物可通过人们的呼吸系统或皮肤接触进入人体,对人们的健康造成威胁。而厕所因其特殊的使用性质和潮湿的环境更是容易成为病原微生物的聚集地,尤其是基础设施有限且难以实施干预措施的农村厕所,具有更高的微生物风险,所以从乡村厕所源头抑制病原微生物的传播尤为重要。光催化剂在光刺激下会产生具有强氧化作用的活性氧,可氧化杀死细菌,且其具有无二次污染、可利用清洁能源、效果稳定的优点,所以光催化杀菌引起了研究者
【基金项目】
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国家重点研发计划:农村厕所系统构建方法与共性技术研究,课题编号:2018YFD1100501；
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病原微生物可通过人们的呼吸系统或皮肤接触进入人体,对人们的健康造成威胁。而厕所因其特殊的使用性质和潮湿的环境更是容易成为病原微生物的聚集地,尤其是基础设施有限且难以实施干预措施的农村厕所,具有更高的微生物风险,所以从乡村厕所源头抑制病原微生物的传播尤为重要。光催化剂在光刺激下会产生具有强氧化作用的活性氧,可氧化杀死细菌,且其具有无二次污染、可利用清洁能源、效果稳定的优点,所以光催化杀菌引起了研究者们的广泛关注。然而,单一光催化剂因多种原因导致光催化活性难以达到人们的预期效果,应用受限。本文以窄带隙光催化剂BiOBr为研究对象,通过贵金属沉积和半导体复合手段对其进行改性,以提升BiOBr的光催化杀菌性能,通过对改性后的多种复合材料进行表征探究了不同杀菌材料的理化性质,并以杀菌效果为评价标准优选出了最佳的杀菌材料。探究了影响最佳杀菌材料杀菌效果的因素及材料杀菌机理。将最佳杀菌材料负载于瓷砖上,置于厕所自然环境中,探究了其实际杀菌效果。本文主要研究内容及结论如下:（1）通过溶剂热法制备了BiOBr、Ag/BiOBr、InVO4/BiOBr、Ag/InVO4/BiOBr四种光催化剂;通过水热法制备了InVO4和Ag/InVO4光催化剂。通过XRD、SEM、SEM-EDS、XPS、UV-Vis DRS等表征手段对六种光催化剂的理化性质进行了分析。结果表明,本文成功制备了BiOBr、InVO4、Ag/BiOBr、Ag/InVO4、InVO4/BiOBr、Ag/InVO4/BiOBr六种光催化剂。复合材料XRD图谱显示,在38.2°、44.4°、64.6°等位置出现了Ag的特征峰,在30.9°、32.9°、35.1°等位置出现了InVO4的特征峰,且Ag和InVO4的掺入不改变单一材料的晶型。SEM及EDS图谱表明,Ag和InVO4成功负载于BiOBr表面。XPS结果表明,Ag以0价形式存在于Ag/BiOBr、Ag/InVO4、Ag/InVO4/BiOBr材料中。UV-Vis DRS结果显示,Ag和InVO4的掺入明显增强了单一材料在可见光区域的光吸收能力,提高光催化活性。（2）以掺杂量为影响因素,探究了不同Ag掺杂量对Ag/BiOBr、Ag/InVO4、Ag/InVO4/BiOBr等光催化材料杀菌效果的影响及不同InVO4掺杂量对InVO4/BiOBr杀菌效果的影响,以杀菌效果为评价标准优选出最佳光催化杀菌材料。实验结果表明,Ag/BiOBr、Ag/InVO4、Ag/InVO4/BiOBr的最佳Ag掺杂量均为5%,InVO4/BiOBr的最佳InVO4掺杂量为5%。四种复合材料中Ag/InVO4/BiOBr的杀菌效果最好,对初始浓度为10~6CFU/m L的大肠杆菌,30 min时杀菌率即可达到99.9999%。（3）采用单因素实验对Ag/InVO4/BiOBr在不同材料投加量、光照强度、共存离子、细菌种类下的杀菌性能进行了探究;通过循环杀菌实验探究了Ag/InVO4/BiOBr的杀菌稳定性;通过活性物种捕获实验、ESR测试、光电流测试对Ag/InVO4/BiOBr的杀菌机理进行了探究。结果表明,Ag/InVO4/BiOBr的最佳材料投加量为0.5 g/L,30 min即可达到99.9999%的杀菌率,最佳光照强度为1000 W。Ag/InVO4/BiOBr对大肠杆菌、沙门氏菌、志贺氏菌在60 min时均可达到99.9999%的杀菌率,对金黄色葡萄球菌在90 min时可达到99.9%的杀菌率。四次循环杀菌后,Ag/InVO4/BiOBr对大肠杆菌依然有99.999%的杀灭率,说明Ag/InVO4/BiOBr具有良好的杀菌稳定性。活性物种捕获实验与ESR测试表明,在Ag/InVO4/BiOBr杀菌实验过程中起作用的活性物质为h+和·OH。光电流测试结果表明,Ag和InVO4的掺入有效抑制了BiOBr光生电子-空穴的复合。（4）将Ag/BiOBr、Ag/InVO4和Ag/InVO4/BiOBr三种杀菌材料负载于瓷砖上,置于厕所自然环境中,对比Ag/InVO4/BiOBr与Ag/BiOBr、Ag/InVO4自然条件下杀菌效果的差异性。实验结果表明,Ag/InVO4/BiOBr比Ag/BiOBr、Ag/InVO4有更为稳定的杀菌效果,实验期间,负载Ag/InVO4/BiOBr的瓷砖表面的菌量始终最少。负载不同杀菌材料瓷砖表面微生物多样性检测结果表明,负载Ag/InVO4/BiOBr的瓷砖表面微生物群落丰富度最低,且杀菌材料的负载会改变瓷砖表面的微生物群落结构。属水平下的微生物群落分析结果显示,相较于未负载杀菌材料的瓷砖,Ag/BiOBr、Ag/InVO4和Ag/InVO4/BiOBr对Delftia（代尔夫特菌属）、Pseudomonas（假单胞菌属）和Acinetobacter（不动杆菌属）具有较好的杀灭效果,该结果直观显示了负载杀菌材料的瓷砖与未负载杀菌材料的瓷砖之间的微生物群落结构的差异。
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