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氟化物晶体拥有比氧化物晶体更宽的透光范围、高光透过率和较低的声子能量。作为激光工作物质的基质材料,氟化物晶体能够提供更长的能级寿命;作为非线性光学晶体,可以应用于获取深紫外和远红外激光的频率转换。LiLuF4与LiYF4类似,拥有负的折射率温度系数,可以部分地补偿激光棒端面由于正的热膨胀系数导致的正的热透镜效应。与LiYF4晶体不同,LiLuF4晶体是同成分熔化,因此更加容易获得高光学质量的晶体。另一方面,铁电氟化物晶体BaMgF4的吸收边最短达126nm,是可用于准相位匹配(QPM)技术获得深紫外激光的主要候选材料。
本文重点选取LiLuF4和BaMgF4两种氟化物晶体为研究对象,主要研究了Nd3+、Yb3+和Ho3+掺杂的LiLuF4晶体生长、热导率、光谱和激光性能以及BaMgF4晶体的散射颗粒的成因,主要包括如下几个方面的内容:
1)采用提拉法生长了掺杂浓度为1.0at.%的Nd∶LiLuF4晶体,晶体尺寸为(φ)30×50mm3,晶体光学质量良好。研究了该晶体在25~300℃的热导率。在792nm处的吸收截面为6.944×10-20cm2(π偏振),在798nm处的吸收截面为1.664×10-20cm2(σ偏振)。在1047nm处的发射截面为17.3×10-20cm2(π偏振),1053nm处的发射截面为7.6×10-20cm2(σ偏振);在905nm发射截面是0.97×10-20cm2(π偏振),910nm发射截面是0.82×10-20cm2(σ偏振)。4F3/2能级荧光寿命为489μs。使用该晶体获得了910nm、1047nm和1053nm处的连续激光输出,最大输出功率分别为1.17W、1.3W和6.22W。
2)生长了掺杂浓度均为5at.%的LiLuF4和LiYF4晶体,尺寸分别约为(φ)30×60mm3和(φ)30×55mm3。测得Yb3+在LiYF4和LiLuF4晶体的分凝系数分别为0.699和0.936。Yb∶LiLuF4和Yb∶LiYF4晶体的最大声子能量分别为460cm-1和449cm-1。Yb∶LiLuF4和Yb∶LiYF4晶体荧光寿命分别为2.64ms和2.29ms。Yb∶LiYF4和Yb∶LiLuF4晶体在956nm处的吸收截面分别为0.679×10-20cm2和0.544×10-20cm2,在1020nm处的发射截面分别是0.679×10-20cm2和0.674×10-20cm2。Yb∶LiYF4和Yb∶LiLuF4晶体获得的激光最大输出功率分别为1.42W和1.68W。
3)采用提拉法生长了掺杂浓度分别为0.5at.%和1.0at.%的LiLuF4晶体以及Ho3+和pr3+共掺的LiLuF4晶体。测试了Ho3+(1.0at.%)∶LiLuF4晶体在25~300℃的热导率。在1940nm处,σ偏振和π偏振对应的吸收截面分别为0.39×10-20cm2和0.64×10-20cm2,在1150nm处,σ偏振和π偏振对应的吸收截面分别为0.21×10-20cm2和0.29×10-20cm2。Ho∶LiLuF4晶体5I7和5I6能级的荧光寿命分别为16ms和1.8ms,在波长为2060nm(π偏振)和2066nm(σ偏振)处的发射截面分别为1.3×10-20cm2(π偏振)和0.67×10-20cm2(σ偏振)。研究了Ho∶LiLuF4晶体在2.9μm波段的荧光性能,探索了pr3+对Ho3+的5I7能级荧光寿命的影响。
4)在生长晶体过程中,意外地发现了了BaMgF4晶体的散射颗粒只分布在晶体的中上部的现象。系统地研究了BaMgF4晶体的散射颗粒的形成与晶体受热过程的关系。发现BaMgF4晶体相图中高于865℃处存在类似与LiTaO3的固熔区,晶体在缓慢降温的过程中,析出第二相产生散射颗粒,这一过程发生在晶体开始提拉和晶体生长结束开始降温的这段时间。采用最小偏向角发测试了BaMgF4晶体的折射率,并拟合出了Sellmeier方程。利用d32获得157nm、193nm和248nm的倍频光对应的极化周期分别为1.05μm、2.21μm和4.61μm。BaMgF4晶体的热释电系数为0.19×10-4C/(m2·K),是电气石的5倍。