【摘 要】
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氢能的电化学能源转换技术有望实现全球能源从化石燃料向可再生能源的过渡,其中氢燃料电池的兴起就是一大趋势。相较质子交换膜燃料电池（PEMFC）,阴离子交换（碱性）膜燃料电池（AEMFC）能够使用非贵金属材料从而大幅降低成本。但碱性介质中的氢氧化反应（HOR）动力学明显慢于酸性介质,因此开发高效、经济的碱性HOR催化剂仍然是一个巨大的挑战,这需要理解碱性HOR机理,关联结构与性能。本文制备了不同结构的
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氢能的电化学能源转换技术有望实现全球能源从化石燃料向可再生能源的过渡,其中氢燃料电池的兴起就是一大趋势。相较质子交换膜燃料电池（PEMFC）,阴离子交换（碱性）膜燃料电池（AEMFC）能够使用非贵金属材料从而大幅降低成本。但碱性介质中的氢氧化反应（HOR）动力学明显慢于酸性介质,因此开发高效、经济的碱性HOR催化剂仍然是一个巨大的挑战,这需要理解碱性HOR机理,关联结构与性能。本文制备了不同结构的PtRu催化剂及Ni/C催化剂,研究了其结构-性能构效关系。主要研究内容如下:（1）采用油相合成法,在油胺体系里通过探究金属前驱体的加料顺序、形貌调控剂的种类和比例、反应时间和温度以及还原剂种类,制备了表面富Ru,内部为PtRu合金的类核壳结构纳米颗粒PtRu@Ru和较为均匀的PtRu合金结构纳米颗粒并负载在碳黑上。结果表明PtRu@Ru/C-Air在50 mV处的质量活性约是PtRu@Ru/C-N2的4.8倍,PtRu@Ru/C-uncalcined的38.4倍,在50 mV处的面积比活性约为PtRu@Ru/C-N2的5.2倍,PtRu@Ru/C-uncalcined的14.7倍,这说明在Air中煅烧的催化剂HOR性能更佳。随后在Air的煅烧气氛下,通过比较不同表面结构的PtRu@Ru/C和PtRu/C,以及commercial PtRu/C,发现PtRu@Ru/C的质量交换电流密度是PtRu/C的1.9倍,commercial PtRu/C的1.6倍,其面积交换电流密度是PtRu/C的1.9倍,commercial PtRu/C的1.8倍,而且PtRu@Ru/C的加速耐久性测试（ADT）和计时电流稳定性高于PtRu/C和commercial PtRu/C。将PtRu@Ru/C应用到AEMFC器件中,发现在0.1mg PtRu cm-2载量下H2/O2的AEMFC峰值功率密度为1.52 W cm-2,归一化到金属载量得到的比功率约是commercial PtRu/C的3.8倍,进一步证明了该结构的催化剂具备优异性能。（2）采用简单的水热法和NH3的刻蚀还原热解得到了不同组成的Ni-Ni3N/C-350℃、Ni/C-450℃、Ni-Ni3N/C-550℃以及Ar下热解得到Ni-NiO/C-450℃,NH3的存在不仅避免了NiO的生成还提高了颗粒形貌和分布的均一性。通过系列表征手段证明了Ni/C-450℃是低含量N嵌入的Ni/C催化剂,电化学测试结果显示HOR活性顺序为:Ni/C-450℃＞Ni-Ni3N/C-350℃＞Ni-Ni3N/C-550℃＞Ni-NiO/C-450℃,Ni/C-450℃在50mV处的质量活性约是Ni-Ni3N/C-350℃的1.5倍,Ni-Ni3N/C-550℃的4.6倍,面积交换电流密度约是Ni-Ni3N/C-350℃的1.2倍,Ni-Ni3N/C-550℃的1.5倍,且Ni/C-450℃拥有更高的稳定性。
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