【摘 要】
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目前针对燃料电池阴极氧还原反应催化剂的研究已经取得了很大的进展,主要是集中于寻找更加廉价、高效的新型催化剂,以期进一步降低整体的成本。非贵金属M-N-C单原子催化剂在近来的报道中展现出了可以替代Pt基氧还原反应（ORR）催化剂的极大潜力,但是在燃料电池上存在着稳定性差等缺点。除了催化剂的活性对燃料电池至关重要,实际运行中催化剂的结构也影响着燃料电池的性能。目前已经有很多关于酸性膜燃料电池（PEMF
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目前针对燃料电池阴极氧还原反应催化剂的研究已经取得了很大的进展,主要是集中于寻找更加廉价、高效的新型催化剂,以期进一步降低整体的成本。非贵金属M-N-C单原子催化剂在近来的报道中展现出了可以替代Pt基氧还原反应（ORR）催化剂的极大潜力,但是在燃料电池上存在着稳定性差等缺点。除了催化剂的活性对燃料电池至关重要,实际运行中催化剂的结构也影响着燃料电池的性能。目前已经有很多关于酸性膜燃料电池（PEMFC）中催化层孔结构对性能影响的探究,但是碱性膜燃料电池（AEMFC）中催化层孔结构的影响规律很少被涉及。本论文主要研发了一种高性能的复合催化剂并应用到了AEMFC中,探究了催化层孔结构对AEMFC性能的影响。主要内容为:利用纳米颗粒和单原子催化剂间的协同作用,成功构建了一种新型Fe单原子包围Ag纳米颗粒的复合结构ORR催化剂。通过分析表征和模拟计算,证明了Ag纳米颗粒和周围的Fe单原子活性位点可以协同调节Ag NPs@Fe-N-C的电子结构。AgNPs@Fe-N-C催化剂在碱性条件下半波电位达到0.885 V,明显超过AgNPs-N-C和Fe-N-C等对比样品,具有良好的抗甲醇性和稳定性以及更快的反应动力学。这种协同效应也使其在酸性条件下的半波电位达到0.772 V,超过具有单一活性位点的AgNPs-N-C和Fe-N-C样品。虽然在酸性介质中的半波电位较商业Pt/C还有一定差距,但是在抗甲醇性和稳定性上可与之媲美。在实际的燃料电池测试中,由Ag NPs@Fe-N-C作为ORR催化剂的AEMFC的峰值功率密度达到0.848 W cm-2,是Fe-N-C基H2/O2电池的1.37倍(0.62 W cm-2)和AgNPs-N-C基H2/O2电池的2.16倍(0.393 W cm-2)。更重要的是,AgNPs@Fe-N-C基的AEMFC在H2/Air（无CO2）条件下以恒定电流密度可稳定运行210 h,远超过Fe-N-C基AEMFC在相同条件下的稳定性（36 h）,证明这种复合结构中Ag颗粒的引入不仅提高了AEMFC功率密度,也极大地提高了其稳定性。该工作为进一步研发用于AEMFC的非Pt族ORR催化剂提供了有用的指导和参考。为了探究AEMFC膜电极催化层孔结构对电池性能的影响,利用Si O2模板尺寸的可控性,以Zn Co-MOFs为前驱体,合成了具有不同孔结构的Co掺杂多孔碳结构催化剂。通过一系列表征测试,发现介孔往往在AEMFC催化层中有着比微孔更重要的作用,并进一步分析说明了孔结构对其影响的内在原因和规律。
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