【摘 要】
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金属空气电池是当下热门的储能装置,其中,锌空电池由于其安全、工艺简单、成本低廉和理论能量密度高的优点,具有广阔的发展前景。锌空电池的空气电极充电时发生析氧反应（OER）,放电时发生氧还原反应（ORR）,两者涉及反应步骤多,且能垒高,导致反应动力十分缓慢。因此,需要高效催化剂降低反应能垒,加快反应速率。当前,常用的ORR和OER催化剂分别是Pt/C和RuO2、Ir O2等,这类催化剂成本高、稳定性差
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金属空气电池是当下热门的储能装置,其中,锌空电池由于其安全、工艺简单、成本低廉和理论能量密度高的优点,具有广阔的发展前景。锌空电池的空气电极充电时发生析氧反应（OER）,放电时发生氧还原反应（ORR）,两者涉及反应步骤多,且能垒高,导致反应动力十分缓慢。因此,需要高效催化剂降低反应能垒,加快反应速率。当前,常用的ORR和OER催化剂分别是Pt/C和RuO2、Ir O2等,这类催化剂成本高、稳定性差、易中毒、且贵金属储量有限,严重制约了锌空电池的大规模应用。因此,开发高效、低成本、且性能稳定的非贵金属催化剂对促进锌空电池的发展具有重要意义。目前,过渡金属-氮掺杂的碳基纳米材料（M-N-C）作为一种新型的双功能非贵金属催化剂,在催化ORR/OER方面取得了优异的成果,有巨大的应用潜力,受到了广泛关注。本文围绕M-N-C材料,进行了以下三部分的研究:（1）针对石墨烯基2维材料容易团聚而造成的活性位点包埋问题,利用金属氢氧化物包覆性好、产量大的特点,以三聚氰胺为氮源,通过高温热解获得表面长有金属氢氧化物的氧化石墨烯,制备了表面接枝有0维碳纳米球和1维碳纳米管的0D-1D-2D多层次结构FeCoNi-N-rGO。独特的层次结构有效地抑制了2D石墨烯片层的堆叠,暴露了更多的活性位点,促进了电催化反应过程中反应物/催化剂/电解质三相界面之间的传质。FeCoNi-N-rGO作为新型非贵金属双功能催化剂其ORR起始电位、半波电位和极限电流密度均与Pt/C相近,OER的过电位为440m V,优于RuO2。同时,以FeCoNi-N-rGO为空气电极催化剂的锌空电池,峰值功率密度为152.5 m W/cm~2,比容量为766 m A/g Zn,且具有超过200 h的循环稳定性。与贵金属催化剂相比,显示了更高的输出性能和循环稳定性。（2）针对FeCoNi-N-rGO的ORR催化活性略低于Pt/C的缺点,选用葡萄糖作为碳源,g-C3N4为软模板和氮源,通过一步高温热解法得到ORR性能优异的褶皱状石墨烯纳米片（N-GC）。在ORR性能的评价过程中,电子转移数作为重要的参数,反映了催化剂的电子转移过程,该值可通过K-L方程(n K-L)和RRDE(n RRDE)测试获得,但是两者的结果往往不一致。针对这一现象,选用N-GC,GC和Pt/C三组样品,分别在0.1 M KOH和0.1 M HClO4中测定其电子转移数。在0.1 M KOH中,N-GC由于碳基底存在一定的ORR活性,且基底的电子转移过程为2电子过程,导致N-GC的电子转移数随反应进行呈下降趋势;0.1 M HClO4溶液中,碳基底不参与ORR催化反应,N-GC的电子转移数一直稳定在4电子。并且发现与K-L法相比,RRDE法能更全面直观地描述样品的电子转移过程。同时,利用密度泛函理论（density functional theory,DFT）计算验证了实验结果与结论。（3）结合第二部分的内容,受MOFs材料启发,选用氨基葡萄糖为配体,尿素作为氮源,Fe3+和Ni2+为配位金属离子,热解得到N与Fe、Ni共掺杂的碳纳米管（glu-Ni Fe）。glu-Ni Fe中碳纳米管管壁上丰富的金属-氮-碳（M-N-C）和管内包裹的Fe Ni合金纳米粒子分别为ORR和OER的电催化活性位点,高度石墨化的碳纳米管提供了快速的电子传递通道。其ORR半波电位为0.85 V,在10 m A/cm~2时OER电位为1.67 V,超过了Pt/C和RuO2催化剂。此外,glu-Ni Fe基锌空电池具有高达127 m W/cm~2的峰值功率密度和超过240 h良好的循环稳定性。同时,在全固态锌空电池中,glu-Ni Fe催化剂的性能也优于Pt/C-RuO2。
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