论文部分内容阅读
贵金属纳米粒子以其优异的特性及多方位的应用成为纳米材料领域的研究热点。金纳米粒子作为贵金属纳米粒子的代表,在传感、生物医疗、催化等领域应用十分广泛,在解决资源匮乏,提高资源利用率问题中,贵金属纳米粒子的优异催化性能起到了举足轻重的作用。本文通过使用紫外可见吸收光谱仪、透射电子显微镜、气体吸附等多种方法,对所得金纳米粒子、全包覆金纳米粒子、半包覆纳米粒子及金银Janus双球纳米粒子的结构、催化性能测试及稳定性进行了系统性研究。采用Frens方法及种子一步生长法合成了水溶性金纳米粒子,并对所得金纳米粒子进行了两种不同材料的包覆,包括通过改进的St?ber方法进行二氧化硅包覆及水热合成法实现的碳包覆。研究了包覆物壳层厚度相同、金纳米粒子浓度相等的条件下,两种不同包覆对金纳米粒子催化性能的影响。同时,还研究了不同厚度的碳壳包覆对金纳米粒子催化性能和稳定性的影响。结果表明,二氧化硅包金纳米粒子的催化性能比相同壳层厚度的碳包金纳米粒子的催化性能更优异,前者催化反应时间为后者的三分之一,反应速率常数为后者的二十倍。为了深入理解其催化性能差异,利用SF法对碳和二氧化硅包覆物进行了孔隙分析,结果显示碳的孔径只有二氧化硅的三分之一。合成了两半球分别被不同分子包覆的阴阳型金纳米粒子,并通过二氧化硅在金球单侧的水解,获得了二氧化硅半包覆金纳米粒子,并研究了所得粒子的催化性能,以及紫外灯照射、乙醇清洗等后处理对其催化性能的影响。结果表明,与二氧化硅全包覆的金纳米粒子相比,该种半包覆纳米粒子在催化反应过程中的稳定性没有降低,但催化性能仅小幅提高。而经过后处理之后,在相同条件下,其平均催化性能可大大提高,且催化反应不像全包覆的金纳米粒子那样存在停滞时间。此外,还研究了这种后处理的二氧化硅半包金纳米粒子作为催化剂的可循环利用性和稳定性。结果表明,其催化反应时间基本不变、吸光光谱与反应前相近。此外,合成了强弱配体共包覆的阴阳型金纳米粒子,并以其弱配体包覆的半球为成核位置还原银盐,高产率地获得了均一的金-银Janus双球结构纳米粒子。系统探究了Janus双球结构纳米粒子的光学性能和催化性能。结果表明,其紫外可见吸收光谱中,除了对应于金、银纳米粒子的等离子体共振吸收峰外,还存在明显的单独对应于金银Janus双球结构的第三个吸收峰。同时,研究了金银Janus双球纳米粒子的催化性能,并与金纳米粒子进行了对比。结果表明,Janus双球结构纳米粒子的催化性能可以大幅度提高,但是在催化反应中的稳定性不高。经过表面包覆,有望将其稳定性进一步提升。