【摘 要】
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近年来,便携式电子产品与电动汽车的迅猛发展使得传统电化学储能设备已无法完全满足商业化需求,因此研发兼具高能量密度、高功率密度与长寿命的新型电化学储能设备迫在眉睫。锂离子电容器(LICs)和钾离子电容器(PICs)作为结合了电池型负极和电容型正极的新型高性能电化学储能设备,兼具高能量密度、高功率密度和长循环寿命的优势,在电动汽车、轨道交通和人工智能等领域显现出巨大的应用潜力。然而,由于LICs和PI
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近年来,便携式电子产品与电动汽车的迅猛发展使得传统电化学储能设备已无法完全满足商业化需求,因此研发兼具高能量密度、高功率密度与长寿命的新型电化学储能设备迫在眉睫。锂离子电容器(LICs)和钾离子电容器(PICs)作为结合了电池型负极和电容型正极的新型高性能电化学储能设备,兼具高能量密度、高功率密度和长循环寿命的优势,在电动汽车、轨道交通和人工智能等领域显现出巨大的应用潜力。然而,由于LICs和PICs存在正负极离子储存机理的差异,因此两者均具有两极动力学不匹配的问题。针对该问题,本文拟通过对炭材料的结构优化和杂原子掺杂等思路来构筑高性能多孔炭负极材料,具体内容如下:1)提出利用杂原子掺杂和孔优化的方式提升炭负极材料的电化学储锂性能的研究思路。这其中,以二氧化硅球为硬模板,苯胺为碳源和氮掺杂源,植酸为磷掺杂源,通过聚合和高温炭化,制备氮/磷共掺杂分级多孔炭球(N/P-HMCN)负极材料。所制备的多孔炭球材料尺寸分布均匀(平均孔径尺寸9nm),具备微孔/介孔分级多孔特性,孔径主要分布分别集中在1.35 nm和9.5 nm附近。同时该负极材料富含N和P元素,其含量分别达到3.99和3.04wt%。电化学测试表明,所制备的多孔炭球在0.1 Ag-1的电流密度下的可逆比容量达到1108.6 mAh g-1,在8 Ag-1大电流密度下仍具有276.5 mAh g-1的高比容量。研究进一步发现该多孔炭球具有良好的循环稳定性,在5Ag-1的电流密度下循环超过1000次后其容量保留率可达85%。利用密度泛函理论(DFT)计算分析可进一步论证,氮和磷的掺杂有利于提升炭材料对锂的吸附能力,进而提升负极材料的电化学性能。进一步以N/P-HMCN为负极,自制多孔炭(PDPC)为正极,采用1.0M LiPF6有机电解液构筑了新型锂离子电容器(LIC)。该LIC兼具高能量密度(最高达103 Wh kg-1)和高功率密度(最高达44630 W kg-1)。此外,其循环性能优异,在2 A g-1电流密度下循环10000圈后,容量仅衰减12.5%。2)针对钾离子电容器由于钾离子尺寸较大引起的动力学性能和循环稳定性差的问题,提出利用静电自组装、模板刻蚀、杂原子掺杂等策略协同制备了氮/磷共掺杂二维层状分级多孔炭(N/P-MC@RGO)负极材料。该负极材料在保留了原有GO模板的层状结构的基础上,表面还均匀分布着丰富的蜂窝状孔结构。BET测试表明该蜂窝状孔的平均孔径为9.3 nm。XPS表征证实该多孔炭材料富含N和P基团,其含量分别达到4.17和3.34 wt%。电化学测试表明,N/P-MC@RGO在0.05 A g-1的电流密度下,比容量可达387.6 mAh g-1;在2 A g-1的大电流密度下,仍保持96.9 mAh g-1的比容量。此外,N/P-MC@RGO负极循环性能优异,在0.5 A g-1下循环3500圈后,仍有66.6%的容量保持率。利用密度泛函理论来进一步论证了氮/磷掺杂可以提高炭基材料对钾的吸附能力,进而改善电极性能。最后,以N/P-MC@RGO为负极,PDPC为正极,含1.0MKPF6电解质的有机溶液为电解液,组装了新型钾离子电容器(PIC)。该PIC的工作电压最高可达4.2 V,最高能量密度和功率密度分别达到110.9 Wh kg-1和18.3 kW kg-1。此外,该PIC可反复充电4万余次,证实其具有良好循环稳定性。
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