【摘 要】
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能源短缺和环境恶化已成为影响人类生存的两个重要问题。太阳能和氢能是可持续和清洁能源,将太阳能转化为氢能的光催化分解水制备氢气具有重要的战略意义。聚酰亚胺(PI)作为一种有机共轭型聚合物,由于具有来源广泛、制备方法简便且成本低、性质可调节等特点受到越来越多的关注。然而由于聚酰亚胺半导体特殊的载流子传输方式使得其光电转换效率受限且对可见光吸收不足,限制了其光催化分解水产氢的性能。CuO和CuS作为p型
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能源短缺和环境恶化已成为影响人类生存的两个重要问题。太阳能和氢能是可持续和清洁能源,将太阳能转化为氢能的光催化分解水制备氢气具有重要的战略意义。聚酰亚胺(PI)作为一种有机共轭型聚合物,由于具有来源广泛、制备方法简便且成本低、性质可调节等特点受到越来越多的关注。然而由于聚酰亚胺半导体特殊的载流子传输方式使得其光电转换效率受限且对可见光吸收不足,限制了其光催化分解水产氢的性能。CuO和CuS作为p型过渡金属化合物半导体,由于其优异的光电性能,原料经济和制备简便,在光催化领域广受关注。然而由于不适宜的能带位置和载流子复合较快等原因,需要与其它半导体构建复合体系来提高光催化活性。本研究将聚酰亚胺光催化材料表面分别生长CuO和CuS纳米晶,构筑了复合光催化材料体系,深入探究了界面载流子传输机制并考察了在可见光下复合体系的分解水产氢性能。主要研究内容如下:1.直接Z型CuO/PI复合材料及其光催化活性研究通过在溶剂中热处理使PI表面生长CuO纳米晶,制备了直接Z型CuO/PI异质结光催化材料体系。与纯PI相比,CuO/PI异质结在可见光区域表现出较强的光吸收能力,通过直接Z型电荷转移路径,抑制了光生载流子的复合。在可见光照射下,20%CuO/PI在4小时内达到最高的产氢量,约为418.4μmol·g-1,是纯PI的近32倍,且表现出良好的稳定性。研究发现,光催化还原能力较弱的p型CuO半导体的导带位置被有效提升,异质结的Z型电荷传输路径进一步提高了其光催化分解水产氢性能。2.基于光诱导界面电荷转移作用的CuS/PI体系光催化活性研究通过原位结晶法在PI表面生长CuS纳米晶,制备出CuS/PI复合光催化材料。CuS/PI表现出良好的光催化分解水产氢性能和优异的光催化稳定性。当CuS负载量为5%时,活性达到最高值,分别为单一PI和CuS的71.2倍和33.4倍。通过一系列表征测试研究了CuS/PI的光电性能,表明CuS与PI复合后加速了载流子传输,抑制了光生电子与空穴的复合。此外,光生电子从PI的价带通过光诱导界面电荷转移(IFCT)作用转移到CuS,这种界面电荷传输机制极大程度抑制了PI的电子空穴复合,该体系可以吸收更多来自EY-的光生电子,使得PI的光催化分解水产氢活性得到了大幅提升。
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