梁塘河及梅梁湾沉积物中铁氨氧化(Feammox)脱氮过程探究

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自上世纪70年代以来,由于太湖流域经济和社会迅猛发展,人类活动产生的大量含氮废水排入河流以及湖泊水体中,造成太湖水质长期处于富营养化状态,蓝藻水华频发,如何解决太湖水环境面临的问题是环境学界普遍关注的问题。微生物脱氮过程凭借其绿色高效的特点受到广泛关注。近年来的研究发现厌氧环境下存在Fe(III)还原耦合NH4+氧化过程,即铁氨氧化(Feammox)。Feammox的发现扩充了以往的氮循环认知,为氮污染治理提供了新的可能。因此,探究太湖流域河流和湖泊沉积物的Feammox过程对水体氮污染治理具有重要的理论和工程意义。本文以太湖流域梁塘河及梅梁湾作为研究区域,通过野外采样实验,运用15NH4+同位素示踪和高通量测序技术,探究了城郊河流沉积物的Feammox变化规律、水生植物对河流沉积物的Feammox过程的影响机理以及探讨了蓝藻暴发对湖泊沉积物的Feammox过程的影响机理,可望在水体氮污染治理方面提供重要的理论支撑。本研究的主要结论如下:(1)同位素示踪实验结果表明,在所有添加了15NH4+同位素的处理组中均检测到30N2的生成,证明所有沉积物样品中均存在Feammox过程。在河流城郊实验中,城市流域沉积物中Feammox速率为0.054~0.185 mg N kg-1d-1,远高于郊区流域沉积物的Feammox速率(0.026~0.037 mg N kg-1d-1,P<0.05),呈现出从城市到郊区,Feammox速率逐渐降低的趋势;在河流有无水生植物实验中,有水生植物生长处的沉积物Feammox速率为0.017~0.021 mg N kg-1d-1,显著高于无水生植物处沉积物的Feammox速率(0.016 mg N kg-1d-1,P<0.05),说明水生植物的生长有利于Feammox过程;在湖泊蓝藻实验中,无藻区的沉积物Feammox速率为0.261 mg N kg-1d-1,显著高于聚藻区沉积物的Feammox速率(0.010~0.052mg N kg-1d-1,P<0.05),说明蓝藻暴发会减弱湖泊沉积物的Feammox反应。(2)沉积物的Fe(Ⅲ)还原速率结果表明,15NH4+的添加能显著地促进沉积物的Fe(Ⅲ)还原。在所有沉积物样品中,添加了15NH4+处理组的Fe(Ⅲ)还原速率均显著高于添加了厌氧去离子水的对照组,且Fe(Ⅲ)还原速率均与Feammox速率呈显著正相关(r=0.814,P<0.01)。15NH4+处理组的Fe(Ⅲ)还原速率,呈现出城市流域(0.21~0.24 g kg-1d-1)显著高于郊区流域(0.17~0.20 g kg-1d-1);有水生植物生长处(0.17~0.18 g kg-1d-1)均高于无水生植物处(0.16 g kg-1d-1);无藻区(0.29g kg-1d-1)明显高于聚藻区(0.16~0.21 g kg-1d-1)。(3)土壤的理化性质结果表明,丰富的Fe(Ⅲ)有利于Feammox过程的发生。在河流城郊实验中,Fe(Ⅲ)含量与Feammox速率呈显著正相关(r=0.801,P<0.05),而NH4+-N含量与Feammox速率呈显著负相关(r=-0.498,P<0.05),说明过高的NH4+-N可能会阻碍Feammox过程的进行;在河流有无水生植物实验中,Fe(Ⅲ)含量(r=0.849,P<0.05)和TOC含量(r=0.881,P<0.05)均与Feammox速率呈显著正相关;在湖泊蓝藻实验中,Fe(Ⅲ)含量同样(r=0.585,P<0.05)与Feammox速率呈显著正相关。(4)高通量测序结果表明,门级别中,占比较高的是变形菌门(Proteobacteria)和放线菌门(Actinobacteria),检测到的铁还原菌属有:硫杆菌属(Thiobacillus)、假单胞菌属(Pseudomonas)、芽孢杆菌属(Bacillus)、地杆菌属(Geobacter)、脱硫杆菌属(Desulfobacca)、厌氧粘菌属(Anaeromyxobacter)和Desulfosporosinus等7种。城市流域沉积物样品的铁还原菌丰度(4.07~11.28%)显著高于郊区流域沉积物样品(2.27~2.31%,P<0.05),且从城市到郊区,铁还原菌丰度呈现出逐渐降低的趋势;水生植物生长区样品的铁还原菌丰度(2.48~3.05%)显著地高于无水生植物区样品(2.27%),表明水生植物有利于铁还原菌生长;无藻区沉积物样品的铁还原菌丰度(5.65%)显著地高于聚藻区沉积物样品(3.25~4.44%,P<0.05),这说明蓝藻暴发不利于铁还原菌生长。沉积物中较高的铁还原菌丰度可能与其丰富的Fe(Ⅲ)含量有关。(5)对比河流与湖泊沉积物的Feammox速率发现,沿着河流入湖方向,从城市(0.054~0.185 mg N kg-1d-1)到郊区(0.026~0.037 mg N kg-1d-1),再到入湖口(聚藻区,0.010~0.052mg N kg-1d-1),最后至湖中心(无藻区,0.261 mg N kg-1d-1),Feammox速率呈现先降低再逐渐升高的趋势。
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