【摘 要】
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将CO2通过光催化还原为化学燃料是一种将光能转化为化学能并减少CO2排放的有效途径,具有重要研究意义和实用价值。截止目前,人们已开发出了多种CO2还原光催化剂。其中,石墨相氮化碳（g-C3N4）光催化剂因具有良好的光吸收、可调节的能带结构和优异的化学稳定性而备受关注。当前,g-C3N4用于CO2光催化还原依然存在诸多问题,例如光利用率低、催化活性和选择性差等,究其原因,大多跟g-C3N4本征缺陷多
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将CO2通过光催化还原为化学燃料是一种将光能转化为化学能并减少CO2排放的有效途径,具有重要研究意义和实用价值。截止目前,人们已开发出了多种CO2还原光催化剂。其中,石墨相氮化碳（g-C3N4）光催化剂因具有良好的光吸收、可调节的能带结构和优异的化学稳定性而备受关注。当前,g-C3N4用于CO2光催化还原依然存在诸多问题,例如光利用率低、催化活性和选择性差等,究其原因,大多跟g-C3N4本征缺陷多、载流子复合率高以及催化反应位点较少有直接关系。如何从光物理和光化学两个方面合理设计并实现g-C3N4光催化剂的可控制备,是本领域重要科学问题。本论文首先通过自模板法合成出了一维管状结构g-C3N4,该结构有利于电荷传输。在此基础上,通过负载EDTA-2Na并热解,我们成功制备出具有异质结构的管状g-C3N4/碳复合光催化剂（简称为EDTA-2Na/C3N4）。随后,对EDTA-2Na/C3N4的结构进行了系统表征。红外光谱和X光电子能谱（XPS）表征证实,EDTA-2Na在热解之后转化成一种富含吡啶N的碳材料（简称为EDTA-2Na-热解）,其中吡啶N可作为CO2吸附和还原位点,更重要的是,EDTA-2Na-热解和g-C3N4之间具有良好的接触和结构兼容性,能够促进界面电荷转移。此外,在EDTA-2Na热解的过程中,强吸电子基团氰基被引入到g-C3N4表面,强烈的偶极作用有助于形成内建电场并以此促进光生电荷的空间分离。与此同时,紫外光电子能谱（UPS）测试结果表明,EDTA-2Na-热解的WF（2.92 e V）高于g-C3N4的WF（2.30 e V）,表明在光催化过程中光生电子更倾向于从g-C3N4转移到EDTA-2Na-热解,有利于CO2的还原。进一步地,我们对管状g-C3N4/碳复合光催化剂的性能进行了研究。结果显示,当被用于光催化CO2还原时,EDTA-2Na/C3N4光还原CO2生成CO的产率是管状g-C3N4的2.3倍。此外,我们还发现,管状g-C3N4用于CO2光还原几乎不产生CH4。相比之下,EDTA-2Na/C3N4在进行CO2光还原时既可以通过2e-路径生成CO,又可以经8e-路径直接产生CH4,其产率为15.53μmol·g-1。本项研究从光物理方面解决了载流子分离困难的问题,从光化学角度提供了更多的吸附和反应位点,并改变了电子转移路径,共同促进了催化活性的提升,为开发高效CO2光催化剂提供了参考。
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