核壳结构分子筛复合材料的合成、表征及应用

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分子筛复合材料通常是由两种或两种以上的分子筛组成。这种复合材料可以在纳米级尺寸上结合不同的孔隙结构,并产生协同效应。不同类型的分子筛材料往往通过构建不同的核壳结构来达到优势互补的目的。核壳结构材料是一种以微纳米级的粒子为核,通过物理或者化学作用在其表面包覆一层或多层不同材质的纳米壳,从而形成具有多功能化的新型材料。它的优势在于其合成方法简单、易重复、壳层厚度可调以及具有多级孔道结构(微孔和介孔)。研究表明,核壳型分子筛具有优异的吸附性能,这是因为核壳结构复合材料结合了分子筛的微孔与二氧化硅的介孔,虽然核与壳在孔道结构上相互独立,但是二者在功能上相互联系,从而显示出更强的吸附能力。本文以获得功能性多孔材料为目标,选取微孔分子筛和介孔有机硅为研究对象,对其进行多元化设计,探索制备多级孔核壳结构复合材料的新方法,尝试合成新型的核壳结构复合材料,并研究这些材料在吸附方面的应用。(1)本文尝试合成Silicalite-1和纳米A型分子筛(Nano-A),以Silicalite-1和Nano-A为核,介孔有机(乙烷)硅(Et-PMO)为壳,采用CTAB为模板剂,期望制备出既有微孔又有介孔的多孔复合材料。但是由于silicalite-1颗粒较大,介孔有机硅壳无法包覆在其表面,因此并未形成以silicalite-1为核的复合材料。而制备的A型分子筛是纳米级尺寸,有利于介孔硅壳的包覆,所以制备出复合材料Nano-A@Et-PMO。研究了分子筛和核壳复合材料对亚甲基蓝(MB)的吸附性能,研究结果表明,核壳复合材料对亚甲基蓝的吸附量比Nano-A对MB的吸附量高18倍左右。此外,还研究了分子筛和核壳材料的动力学模型和等温线模型,结果表明两个样品对亚甲基蓝的吸附均满足准二级动力学模型和Langmuir吸附等温式模型。(2)本文将Nano-A型分子筛作为核,双亲性(Amphiphilic,Am)的介孔无机/有机(乙烷)杂化硅(Am-PMO)作为壳,采用水热合成法制备了蛋黄壳结构Nano-A@Am-PMO复合材料。采用XRD、SEM、TEM、N2吸附、FT-IR等表征手段对样品进行了分析。同时研究了蛋黄壳结构Nano-A@Am-PMO复合材料对MB的吸附性能。相对于Nano-A型分子筛来说,蛋黄壳材料对亚甲基蓝的吸附容量大大提高(21倍),说明合成的Nano-A@Am-PMO复合材料是优秀的吸附材料。
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