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PbZrO3是一种优异的反铁电材料,在外电场或力的作用下发生反铁电-铁电相转变,此过程可以诱导出熵的变化,以致能够产生大的温度变化。本文采用Sol-gel和固相烧结法制备PbZrO3基反铁电材料,并对其微观、介电和电卡效应进行研究。 首先,采用Sol-gel法在LNO(100)/Si(100)底电极上制备厚度为1.5μm不同晶粒尺度的 Pb0.85Ba0.05La0.10(Zr0.90Ti0.10)O3和不同厚度(厚度为:1.0、1.5和2.0μm)的Pb0.82Ba0.08La0.10(Zr0.90Ti0.10)O3厚膜。研究晶粒尺度和膜的厚度对反铁电厚膜的显微结构、宏观电学性能、电卡效应和漏电流的影响。结果表明:随着晶粒尺度的增加厚膜的介电常数增加,而击穿电场下降。在25℃、E=800kV/cm时,平均晶粒尺度为0.59μm的厚膜获得最大的T值19.9℃。而膜厚度的增加导致反铁电性越稳定,居里温度增加。室温时,厚度分别为1.0、1.5和2.0μm的厚膜在E=700kV/cm时获得最大的T值分别为25.1、19.8和13.9℃。 其次,研究离子掺杂量和相转变电场对反铁电膜材料微观、介电性质和正负电卡效应的影响。研究表明:Pb(0.90-x)BaxLa0.10Zr0.90Ti0.10O3厚膜的最大极化强度、介电常数和漏电流密度随着Ba2+含量的增加是先增大后减小。同时厚膜的弥散性随Ba2+含量的增加而增加。当Ba2+含量为5mol%时,在E=700kV/cm场强下获得最大的温度变化T=18.1℃;而对于Pb0.97La0.02(Zr1-x-ySnxTiy)O3厚膜发现通过调节x和y(x=0.37,0.25和0.05;y=0.08,0.05和0.03)含量可以改变其相转变电场。发现相转变电场明显影响其负的电卡效应,其温度变化在相对低场强下随相转变电场的增加其负值是增大的。当x=0.05、y=0.03时,在ΔE=270kV/cm下获得最大负制冷温度变化ΔT=-4.1℃。 最后,搭建直接制冷测试系统,同时通过固相烧结法制备(Pb0.97La0.02)(Zr1-xSnxTi0.10)O3(x=0.28、0.32和0.38)陶瓷并进行直接电卡测试。发现:当Ti4+含量恒定,(Pb0.97La0.02)(Zr1-xSnxTi0.10)O3陶瓷的饱和极化强度和居里温度随Sn4+含量的增加而减小。当施加电场大于铁电体的矫顽场和反铁电材料的反铁电-铁电相转变电场时DSC探测出热量信号。其最大的温度变化ΔT是0.31、0.3和0.29℃对于x=0.28、0.32和0.38的陶瓷在电场E=25、25和35kV/cm时。